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May 24, 2023

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 10887 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Im Vergleich zu herkömmlichen vakuumbasierten Verarbeitungstechniken ermöglicht der Tintenstrahldruck die hochskalierte Herstellung grundlegender elektronischer Elemente wie Transistoren und Dioden. Wir präsentieren die vollständig im Tintenstrahlverfahren gedruckten flexiblen elektronischen Schaltkreise, einschließlich eines organischen Spannungsinverters, der als NICHT-Logikgatter fungieren kann. Zu diesem Zweck wurden die speziellen Tintenzusammensetzungen zur Herstellung der dielektrischen Gate-Schicht, die Poly(4-vinylphenol) enthält, und der Halbleiterschicht, Poly[2,5-(2-octyldodecyl)-3,6-diketopyrrolopyrrol-alt-5,5, formuliert -(2,5-Di(thien-2-yl)thieno[3,2-b]thiophen)]. Als aktive Schicht der Widerstände wurde ein gedruckter photooxidierter Poly(3-hexyltiophen)-Halbleiter verwendet. Der Betrieb der gedruckten Wechselrichter und NICHT-Logikgatter wurde anhand der Gleichstrom-Spannungs-Eigenschaften der Geräte analysiert. Außerdem wurde die Beständigkeit der Geräte gegenüber atmosphärischer Luft getestet. Nicht eingekapselte Proben werden drei Jahre lang unter Umgebungsbedingungen gelagert. Das anschließende Glühen zur Entfernung von Feuchtigkeit zeigte im Vergleich zu frisch gedruckten Proben unveränderte elektrische Parameter.

Der Tintenstrahldruck ist eine der vielversprechendsten Methoden zur Herstellung organischer elektronischer Geräte. Da das gedruckte Muster leicht geändert werden kann, eignet sich diese Methode hervorragend für die Entwicklung von Prototypen und kleinen elektronischen Eigengeräten. Ähnlich wie 3D-Drucker können Tintenstrahldrucker zur Herstellung organischer Elektronik im industriellen Maßstab, aber auch in Privathaushalten und Werkstätten zur Vorbereitung kleinerer elektronischer Projekte eingesetzt werden. Für den Tintenstrahldruck sind keine hohen Temperaturen, kein Vakuum, keine Lithographie oder andere kostspielige subtraktive Methoden erforderlich1. Darüber hinaus können elektronische Elemente auf flexiblen, transparenten Folien hergestellt werden2,3. Zunächst müssen jedoch die Tintenformel und die Druckparameter optimiert werden4,5,6.

Vollständig im Tintenstrahlverfahren gedruckte organische Dünnschichttransistoren (OTFT) werden seit vielen Jahren hergestellt7,8,9,10,11,12. Normalerweise sind die elektrischen Parameter gedruckter OTFTs im Allgemeinen schlechter als die von Transistoren, die mit herkömmlichen Techniken hergestellt werden. Das Hauptproblem der langfristigen Stabilität bleibt jedoch ungelöst13,14. Dies liegt daran, dass der Tintenstrahldruck weniger Kontrolle über die Morphologie und Materialqualität des Films bietet15. Diese Probleme müssen im Labor gelöst werden, bevor die Kommerzialisierung und praktische Umsetzung des Tintenstrahldrucks in Industrie- und Heimanwendungen erfolgen kann. Das Drucken komplizierterer elektronischer Geräte erfordert eine sehr genaue Untersuchung des Prozesses des Druckens von Schichten auf die Oberflächen zuvor gedruckter Schichten5,16,17.

Eines der einfachsten elektronischen Elemente, das eine nützliche Logikfunktion ausführen kann, ist ein Spannungsinverter, der als NICHT-Logikgatter arbeitet. Vollständig im Tintenstrahlverfahren gedruckte Logikgatter können in zwei Konfigurationen hergestellt werden: in Schaltkreisen mit einem komplementären Paar von p-Typ- und n-Typ-Transistoren, die gleichzeitig arbeiten18, oder in einer unipolaren Konfiguration, bei der ein Transistor und ein Widerstand in einem einzigen Spannungsinverter arbeiten. Als Widerstand wird häufig ein Transistor mit kurzgeschlossenen Gate- und Source-Elektroden verwendet19,20. In den meisten früheren Forschungen zu gedruckten Logikgattern wurde das Drucken verwendet, um nur eine Schicht oder einige der Schichten aufzubringen – z. B. Elektroden und Halbleiter. Andere Schichten, beispielsweise ein Dielektrikum, wurden mit anderen Methoden abgeschieden. Die halbleitende Schicht wird im Allgemeinen mit handelsüblichen Tinten auf Basis organischer Halbleiter oder Kohlenstoffnanoröhren gedruckt18,21,22. Geräte mit reinem Tintenstrahldruck sind immer noch selten, und einer der Hauptgründe dafür ist, dass die Tintenstrahldrucktechnologie immer noch nicht ausreichend beherrscht wird. In der Literatur gibt es relativ wenige Berichte über NOT-Gatter, bei denen alle Komponenten, wie z. B. Elektroden, stromleitende Pfade sowie dielektrische und Halbleiterschichten, vollständig mithilfe der Tintenstrahldrucktechnik hergestellt wurden. Vollständig gedruckte Logikgatter mit Halbleiterschichten, die durch Tintenstrahldruck mit einer TIPS-Pentacen-Lösung auf ein Substrat aufgebracht werden, werden in Ref. 18,23 beschrieben. Die Widerstände in den Logikgattern wurden durch die Verbindung der Gate- und Source-Elektroden der Transistoren erhalten. Damit solche Logikgatter ordnungsgemäß funktionieren, sollte ihr Widerstandswert viel höher sein als der Kanalwiderstand im eingeschalteten Zustand und viel niedriger als der Widerstand des Transistors im ausgeschalteten Zustand. Einige Berichte zeigen, dass das Drucken von Widerständen mit hohem Widerstand schwierig ist. Jung et al.24 beschrieben die Eigenschaften von Widerständen, die durch Tintenstrahldrucken unter Verwendung einer Mischung aus Poly(3,4-ethylen-1,4-dioxythiophen) und sulfoniertem Polystyrol namens PEDOT:PSS hergestellt wurden. Die Widerstände wurden in Form einer PEDOT:PSS-Linie gedruckt, die zwei Silberelektroden verbindet. Dies wurde erreicht, indem die Konzentration des Polymers reduziert und der Abstand zwischen den Tröpfchen in der gedruckten Schicht vergrößert wurde (geringe Dicke). Durch das Übereinanderdrucken mehrerer Schichten konnte der Widerstand des resultierenden Widerstands leicht verringert werden. Diese Strategien ermöglichten es, den Widerstand je nach Bedarf anzupassen.

Hier untersuchen wir einen vollständig im Tintenstrahlverfahren gedruckten Wechselrichter, der als Element in NOT-Logikgattern in der unipolaren Konfiguration mit einem Transistor und einem Widerstand in der Struktur arbeitet. Zur Herstellung von Bahnen und Elektroden wurde die handelsübliche Silbertinte verwendet. Im Labor wurden neue Tintenformeln auf Basis von Halbleiter- und dielektrischen Materialien erarbeitet. Die Tintenzusammensetzungen wurden optimiert, um den Druckvorgang zu vereinfachen. Organische Dünnschichttransistoren wurden in der BGBC-Architektur (Bottom Gate Bottom Contacts) mit Poly(4-vinylphenol) als Gatedielektrikum und Poly[2,5-(2-octyldodecyl)-3,6-diketopyrrolopyrrol-alt-5 gedruckt ,5-(2,5-di(thien-2-yl)thieno[3,2-b]thiophen)] (DPPDTT) als Halbleiter. Als aktive Schicht in den Widerständen wurde photooxidiertes Poly(3-hexyltiophen) (P3HT) verwendet. Durch Photooxidation verlieren die Transistoren mit Poly(3-hexylthiophen)-Schichten ihre Eigenschaften, sodass sie nicht mehr empfindlich gegenüber dem elektrischen Feld sind, das in der dielektrischen Schicht durch die Gate-Spannung entsteht25. Die aus diesem fotooxidierten Material hergestellten Geräte zeigten ohmsche Strom-Spannungs-Eigenschaften. Das Polymer könnte daher als Widerstand verwendet werden. Widerstände wurden auf die gleiche Weise wie die Transistoren gedruckt, jedoch ohne Gate-Elektrode. Um einen funktionierenden Wechselrichter zu erhalten, wurden die Transistoren und Widerstände separat entwickelt. Die Druckparameter, also die Fläche der gedruckten Halbleiterschicht, die Dicke des dielektrischen Films, die Abmessungen des Transistorkanals usw., wurden optimiert. Auf der Grundlage der DC-Strom-Spannungs-Kennlinien des separat gedruckten Widerstands und Transistors haben wir ein Modell des Referenzwechselrichters erstellt. Anschließend wurde eine grafische Analyse ihres Betriebs durchgeführt. Die Parameter des Widerstands und des Transistors wurden so gewählt, dass vollständig gedruckte Wechselrichter mit den besten Eigenschaften entstehen. Die vollständig druckbaren Wechselrichter wurden getestet und analysiert, um ihre Leistung zu bewerten.

In dieser Arbeit schlagen wir den vollständig gedruckten Spannungswechselrichter mit einem OTFT und einem organischen Widerstand vor. Der wichtige Aspekt dieser Geräte ist ihre thermische und zeitliche Stabilität aufgrund der Verwendung von an der Luft stabilem DPPDTT als aktive OTFT-Schicht und photooxidiertem P3HT. In den meisten Artikeln stellen die Autoren Widerstände aus Leitern vor1,7,24. Die hohe Beständigkeit wird durch das Drucken sehr kleiner Muster oder durch unvollständiges Sintern der Silbernanopartikel-Tinte erreicht. Darüber hinaus ist der verwendete Prozess zum Drucken von Widerständen viel reproduzierbarer und schneller als der Druck von Transistoren, die in Wechselrichtern anstelle eines Widerstands verwendet werden. Mit dieser Herstellungsmethode sind mehrere wichtige Probleme verbunden, wie z. B.: eine schwache Wiederholbarkeit des Prozesses – bei sehr kleinen Mustern kann selbst ein kleiner Druckfehler den Widerstandswert erheblich verändern, geringe thermische Stabilität – bei Widerständen, die unvollständig hergestellt sind Bei vernetzter Tinte verwandelt sich der Widerstand bei Temperaturen über 100 Grad Celsius in einen Leiter. Tinten mit P3HT lassen sich problemlos verdrucken, ohne dass die Gefahr einer Düsenverstopfung besteht. Der spezifische Widerstand kann durch die Molekülmasse und die Druckfläche von P3HT gesteuert werden. Ein hoher spezifischer Widerstand kann in nur 4 mm2 erreicht werden (für ein Polymer mit Mw = 30 kDa). Die thermische und zeitliche Stabilität unserer Geräte ist sehr hoch. Auch drei Jahre nach Herstellung des Gerätes funktionieren Widerstand und Transistor noch. Möglicherweise bemerken Sie einen erhöhten Abschaltstromwert im OTFT, aber nach dem Glühvorgang (in Umgebungsatmosphäre) waren die OTFT-Parameter fast dieselben wie unmittelbar nach dem Drucken.

Wir präsentieren einen vollständigen Bericht über die Herstellung vollständig gedruckter Wechselrichter, angefangen von ihrem digitalen Design, der Tintenformulierung auf Basis ausgewählter chemischer Verbindungen, der Gerätekonstruktion bis hin zum Drucken stabiler und funktionsfähiger Geräte. Wir präsentieren auch eine grafische Analyse des Wechselrichters, der angesichts seiner Struktur und Herstellungsmethode eine Neuheit unter den organischen elektronischen Geräten darstellt.

Der effektivste Ansatz zum Entwerfen und Testen der vollständig im Tintenstrahlverfahren gedruckten Wechselrichter war die grafische Analyse ihrer Strom-Spannungs-Eigenschaften. Die grafische Methode erfordert die experimentelle Bestimmung der Strom-Spannungs-Ausgangseigenschaften von Transistor und Widerstand. Unter Verwendung des zweiten Kirchhoffschen Gesetzes und des Ohmschen Gesetzes erhalten wir für den Widerstand in der in Abb. 1a gezeigten Stromkreisschleife:

Schematische Darstellung des Stromkreises, einschließlich des getesteten Spannungswechselrichters (umrandet von gestrichelten Linien), der Stromversorgung (U) und der Eingangsspannungsquelle (UIN) (a). Lastlinie des Wechselrichters mit charakteristischen Kreuzungspunkten mit der Achse (gerade Linie), gezeichnet auf der Ausgangskennlinie der Transistoren (gestrichelte und durchgezogene Linie) (b). Gestrichelte Linien markieren den maximalen und minimalen Drainstrom (IDSmin, IDSmax) im Wechselrichter und die charakteristischen Schwellenspannungen (ΔU1, ΔU und ΔU0).

Gleichung (1) definiert die Lastlinie des Transistors. Die Lastlinie verläuft durch zwei charakteristische Punkte: Der erste ist die auf der Abszisse aufgetragene Versorgungsspannung U und der zweite ist auf der Ordinate der kurze Drain- und Source-Strom (I = U/R). Die Lastlinie wurde im gleichen Diagramm wie die Strom-Spannungs-Kennlinie des Transistors dargestellt (siehe Abb. 1b).

Die Schnittpunkte der Lastlinie mit der OTFT-Ausgangskennlinie für UGS = 0 V und UGS = U entsprechen den Strömen IDSmin und IDSmax. Unter der Annahme, dass UIN = UGS und UOUT = UDS, aus Abb. 1a, b und Gl. (1) Daraus folgt

Wo

Wenn der Wechselrichter als Gate-Negator arbeitet, achten wir darauf, dass die Spannungen ΔU0 und ΔU1 so klein wie möglich sind (das Verhältnis ΔU/U lag nahe bei 1). Andernfalls werden die Spannungen, die den logischen Zuständen „1“ (hohe Spannung) und „0“ (niedrige Spannung) entsprechen, nicht ausreichend getrennt.

Um den Druck einzelner Schichten des Geräts zu optimieren, wurden eine Reihe von Prozessen durchgeführt. Für jede Schicht aus Leitern, Halbleitern und Isolatoren war die Entwicklung einer speziell formulierten Tinte und die Optimierung der Druck- und Härtungsprozesse erforderlich.

Die Prozesse des Druckens und Aufbringens der Elektroden und leitfähigen Pads wurden optimiert, um eine qualitativ hochwertige, fehlerfreie Druckschicht zu erhalten. Die Optimierung umfasste die Änderung der Druckgeschwindigkeit und des Tropfenvolumens sowie der Substrattemperatur und der Anzahl der aktiven Düsen im Druckkopf. Die Wellenform, die das piezoelektrische Element steuert, wurde abgestimmt. Als Ergebnis wurden geometrisch kontinuierliche leitfähige Silberpads und Elektroden erhalten. Die optimalsten Parameter zum Drucken der Geräte waren: 40 µm Tropfenraum; 40 °C Untergrundtemperatur; drei funktionell aktive und stabile Düsen; 5 kHz Strahlfrequenz. Die Analyse der Oberfläche der Elektroden mithilfe der AFM-Technik ergab, dass die Elektrodenrauheit etwa 30 nm betrug, was angesichts ihrer Rolle als unteres Gate für OTFTs relativ hoch ist (Abb. 2a). Aus diesem Grund war eine auf die Gate-Elektrode aufgedruckte dielektrische Schicht erforderlich, um für zusätzliche Planarisierung zu sorgen.

AFM-Bild der Oberflächentopologie für ein gedrucktes leitfähiges Ag-Pad (a) und eine dielektrische PVP-Schicht (b). Lichtmikroskopische Ansicht der mit optimierter Tinte gedruckten Halbleiterschichten (die Breiten der Pfade sind in den weißen Kästchen angegeben) (c).

Das PVP-Dielektrikum wurde mit zehn Düsen mit einem Tropfenabstand von 20 µm auf ein 25 °C warmes Substrat gedruckt. Es wurde schließlich nach dem Drucken von zwei Schichten, Nass-in-Nass, mit einer Strahlfrequenz von 5 kHz erhalten. Die Polymerfilme waren etwa 1000 nm dick. Die AFM-Analyse zeigte zwei verschiedene Arten von Defekten auf der Filmoberfläche: (1) Agglomerate (große, helle Kreise) und (2) Nadellöcher (kleine, schwarze Kreise) (siehe Abb. S1a in den Zusatzmaterialien). Um die Partikelagglomerate zu entfernen, wurde eine dreifache Filterung der Tinte durchgeführt. Fehler in Form von Nadellöchern wurden als kritische Fehler angesehen, da beim Drucken von S/D-Elektroden die Ag-Tinte in diese Löcher eindrang und Kurzschlüsse verursachte. Um solche Fehler zu beseitigen, wurde der Druckvorgang zweimal durchgeführt, ohne dass der erste Film zwischenzeitlich ausgehärtet wurde. Die mit diesem Verfahren gedruckten Schichten hatten eine Dicke von etwa 1 µm und eine Rauheit von 1 nm (Abb. 2b). Somit wurde die hohe Oberflächenrauheit der Ag-Elektroden nicht durch die Halbleiterschicht reproduziert. Um die dielektrischen Eigenschaften der bedruckten Filme zu überprüfen, wurde die dielektrische Breitbandspektroskopie eingesetzt. Die relative Permittivität wurde als Funktion der Probentemperatur und der Frequenz des Signals gemessen. Die Analyse des Realteils der Permittivität (εr) als Funktion der Signalfrequenz zeigte, dass die Polymerfilme über einen weiten Frequenzbereich eine stabile Permittivität von etwa 3 aufwiesen (siehe Abb. S1b in den Zusatzmaterialien). Diese Permittivität ist typisch für polymere Dielektrika. Die Abhängigkeit von εr von der Temperatur zeigt, dass die relative Permittivität bis 100 °C konstant blieb. Dies war sehr vorteilhaft, da die gedruckten Schichten aus organischen Halbleitern somit bei Temperaturen unter 100 °C getempert werden konnten, wodurch eine Verschlechterung der Eigenschaften der Transistoren vermieden wurde.

Zwei selbst formulierte Tinten mit DPPDTT- und P3HT-Halbleitern wurden optimiert, um die elektronische Funktionalität der Proben zu vergleichen. Die Viskosität der Tinte wurde anhand ihres Strahlverhaltens, also der Form und Flugbahn der vom DMC-Druckkopf des DMP-2831-Druckers erzeugten Tröpfchen, abgestimmt. Ein weiterer Vergleich wurde auch mit einer im Handel erhältlichen Tinte, FS0096 von Flexink Ltd26, durchgeführt. Es wurde festgestellt, dass die Verwendung von Toluol als Lösungsmittel in den P3HT- und DPPDTT-basierten Tinten trotz korrekter Tropfenerzeugung durch den Druckkopf keine qualitativ hochwertigen Drucke ermöglichte. Die Schichten waren heterogen und diskontinuierlich und wiesen viele Oberflächenfehler auf. Der Kaffeefleckeneffekt war ebenfalls sehr deutlich (siehe Abb. S2 in den Zusatzmaterialien). Der Kaffeefleckeneffekt wurde durch die Ansammlung des Polymers an den Rändern der trocknenden Tröpfchen verursacht27,28. Um dieses Problem zu minimieren, wurde O-Dichlorbenzol zur Modifikation der Tintenzusammensetzung verwendet, da es bei 180 °C siedet, was höher ist als der Siedepunkt (111 °C) des zuvor verwendeten Toluols. Für jeweils 10 ml o-Dichlorbenzol wurden 60 µl Toluol zum Lösungsmittelgemisch gegeben. Letztendlich enthielten alle hergestellten Tinten einen Halbleiter, gelöst in einem Lösungsmittelgemisch (o-Dichlorbenzol mit Toluol). Die Konzentration des organischen Halbleiters im Lösungsmittelgemisch betrug 2 mg/ml.

Um die Halbleiterschicht per Tintenstrahl zu drucken, wurden bestimmte Parameter konstant gehalten. Die Substrattemperatur betrug 40 °C und die Strahlfrequenz betrug 5 kHz. Zur Abscheidung des Halbleiters DPPDTT wurde ein Tropfenraum von 20 µm verwendet und die Anzahl der aktiven Düsen auf 6 eingestellt. Zur Abscheidung der P3HT-Schicht wurden bis zu 10 aktive Düsen verwendet und ein Tropfenraum von 15 µm angewendet. Die mit den entwickelten Tinten bedruckten Schichten zeigten glatte Oberflächen mit einer leichten Materialansammlung von der Mitte nach unten rechts in der Schicht, verursacht durch den Marangoni-Effekt (Abb. 2c)29. In der gewählten BGBC-Architektur wurde die Halbleiterschicht als letzte Schicht ganz oben positioniert. Da seine Oberfläche daher nicht vollkommen eben sein musste, wurden keine weiteren Versuche unternommen, den ungünstigen Tintenfluss im Tröpfchen auszugleichen. Die Dicke des Halbleiters betrug an den Rändern etwa 100 nm und in der Mitte 200 nm. Der Ladungstransport findet nur in den ersten paar Nanometern eines Films statt, daher haben Unterschiede in diesem Bereich keinen Einfluss auf den Ladungstransport30.

Abbildung 3a zeigt ein Foto einer beispielhaften Matrix aus 154 gedruckten Transistoren auf einem elastischen Polymersubstrat. Die Unterschiede zwischen den OTFTs innerhalb des Arrays ergeben sich aus ihrer Größe, dh der Anzahl der Source- und Drain-Elektroden zwischen den Waben, und damit aus dem Verhältnis von Breite (W) zu Länge (L) des Transistorkanals (W/L-Verhältnis). Die Abmessungen der gedruckten Elektroden und des Transistorkanals wurden mithilfe optischer Mikroskopie gemessen. Abbildung 3b zeigt eine schematische Anordnung der einzelnen gedruckten Schichten. Beim Drucken der ineinandergreifenden S/D-Muster war es sehr wichtig, eine optimale Kanallänge festzulegen, die sowohl als Funktionsbereich für die OTFTs als auch als aktive Zone des Widerstands dient.

Foto der elastischen Matrix aus 154 gedruckten Transistoren (a); Bilder der nachfolgenden Schichten: Ag-Gate-Elektroden, PVP-Dielektrikum, ineinandergreifende Ag-S/D-Elektroden, Halbleiter-DPPDTT (b). Schema der gedruckten Widerstände mit einer P3HT-Schicht, wobei sich durch unterschiedliche Schichtgeometrie unterschiedliche Widerstände ergeben. Von der linken Seite – kleine, mittlere und hohe Widerstandswerte (c).

Bei einer Kanallänge L = 250 µm betrug die Abweichung ± 15 µm, was für den Tintenstrahldruck sehr typisch ist, da die Tinte eine niedrige Viskosität besitzt und die Oberflächenenergie des Substrats relativ hoch ist.

Vollständig im Tintenstrahlverfahren gedruckte organische Widerstände wurden mit denselben ineinandergreifenden Elektroden hergestellt, die in den Transistoren verwendet wurden, und direkt auf das PEN-Substrat gedruckt. Die aktive Schicht der Widerstände bestand aus dem Halbleiter P3HT. Die gedruckten Widerstände wurden mehrere Tage lang in einer Umgebungs- und Tageslichtatmosphäre aufbewahrt. Anfangs war die Form der gemessenen DC-Kennlinien nichtlinear und veränderte sich langsam, aber nach einer Woche stoppte der Prozess. Die Eigenschaften erreichten eine ohmsche Form mit einer zeitstabilen Steigung (Abb. 4a), verursacht durch photoinduzierte Oxidation des P3HT31. Der als Kehrwert der Steigung dieser Linie berechnete Widerstand hing nicht nur von der Fläche der P3HT-Schicht ab (Abb. 3c), sondern auch vom Molekulargewicht des Polymers. Dies ermöglichte die Herstellung eines Widerstands mit dem gewünschten Widerstandswert.

Elektrische Strom-Spannungs-Ausgangscharakteristik der gedruckten Widerstände (a) und Charakteristik des gedruckten Transistors (der Einschub zeigt die Abhängigkeit der Quadratwurzel des Drain-Stroms von einer Gate-Drain-Spannung) (b).

Die Ausgangseigenschaften eines vollständig mit Tintenstrahldruckern bedruckten OTFT, der DPPDTT verwendet, und die Abhängigkeit der Quadratwurzel eines Drain-Stroms von seiner Gate-Drain-Spannung sind in Abb. 4b dargestellt. Die aus diesen Eigenschaften extrahierten elektrischen Parameter sind wie folgt: Ladungsträgermobilität von 0,2 cm2V−1 s−1, Schwellenspannung von −9 V, Ein/Aus-Verhältnis von etwa 104. Diese elektrischen Parameter sind vergleichbar mit denen, die für OTFTs von hergestellt wurden Schleuderbeschichtung eines Halbleiters mit einer thermisch aufgedampften Gold-Source- und Drain-Elektrode und sind besser als im Fall der kürzlich berichteten, vollständig mit Tintenstrahldruckern bedruckten OTFTs19,32,33.

Die Druckbedingungen wurden optimiert, um Widerstands-Transistor-Paare zu erhalten, die sich durch möglichst kleine Spannungsbereiche ΔU0 und ΔU1 auszeichnen (siehe Abb. 1b). Kleine Werte für ΔU0 traten bei Transistoren mit niedrigem Nullstrom auf (IDSmin < < IDSmax). Damit ΔU1 jedoch so klein wie möglich ist, mussten Widerstands-Transistor-Paare erstellt werden, bei denen der Kanalwiderstand des Transistors im linearen Bereich (dem Beginn der Ausgangsstrom-Spannungs-Kennlinie des Transistors) lag viel niedriger als der Widerstandswert des Widerstands (IDSmax ~ U/R).

Die Wechselrichter wurden in verschiedenen Kombinationen aus gefertigten Widerständen und Transistoren analysiert. Vielversprechende Ergebnisse wurden für einen Transistor mit einer Kanallänge von 150 µm und einer Breite von 30 mm erzielt. Der Widerstand wurde mit Elektroden gleicher Größe bedruckt.

Die gedruckte P3HT-Schicht hatte eine Fläche von 0,5 mm2 und das Molekulargewicht des Polymers betrug 100 kDa34. Der auf der Grundlage der Strom-Spannungs-Kennlinie des Widerstands berechnete Widerstand betrug 170 MΩ und das U/R-Verhältnis betrug − 2,35·10−7 A für U = − 40 V. Basierend auf diesen Parametern wurde die Lastlinie für ermittelt der Referenzwechselrichter, gestaltet mit separat ausgewählten gedruckten Elementen (Abb. 5).

Ausgangskurven des Transistors mit der Lastlinie (gerade schwarze Linie). Unter der oberen Skala sind die Spannungen ΔU, ΔU1 und ΔU2 markiert. Die Bereiche der logischen Zustände sind als graue Bereiche gekennzeichnet. Auf der rechten Skala sind die maximalen und minimalen Ströme markiert (a). Grafisches Symbol des NOT-Logikgatters (b). Serielle Verbindung von NOT-Logikgattern (c).

Die Werte der Ströme IDSmin und IDSmax sowie die Werte der Spannungen ΔU1 = 0,4 V und ΔU0 = 6 V wurden aus Abb. 5a und aus Gl. (2) Wir erhielten UOUT,1 = − 39,6 V und UOUT,0 = − 6 V. Der Wechselrichter zeichnete sich durch eine gute Leistung aus. Für die Gate-Source-Spannung UGS ϵ(Uth,0 V) überschritt UDS nicht − 39 V. Bei UGS ϵ(− 40 V, − 30 V) lag UDS im Bereich (Uth, 0 V). Wir gehen davon aus, dass ein Uth-Bereich von −9 bis 0 V eine logische Null ist und der Spannungsbereich von −40 bis −30 V einer logischen Eins entspricht. Der untere Wert der Grenzspannung für eine logische Eins (− 40 V) ist die Versorgungsspannung U des Systems. Die Obergrenze ergibt sich aus dem Schnittpunkt der Lastlinie für die Spannung Uth mit der Ausgangskennlinie des Transistors bei UGS = − 30 V. In diesem Fall arbeitet ein Referenzwechselrichter mit der in Abb. 5a dargestellten Strom-Spannungs-Kennlinie ein NICHT-Logikgatter. Das Symbol dieses Tores ist in Abb. 5b dargestellt. Die wichtigsten Eigenschaften des Tors sind in Tabelle 1 zusammengefasst.

Positiv war das Vorhandensein einer Schwellenspannung im Transistor, für die die Ungleichung |Uth| gilt > ΔU1 aufgetreten. Dies gewährleistete einen stabilen Betrieb des Systems, da nach Anlegen einer Spannung an den Eingang im Bereich von – 40 bis – 39 V die Spannung am Gate-Ausgang – 6 V betrug. Nach Anlegen einer Spannung an den Eingang im Bereich von – 9 bis Bei 0 V am Ausgang ergab sich − 40 V < UDS < − 39 V. Beide Werte der Ausgangsspannungen lagen weit von den Grenzwerten der logischen Zustände entfernt.

Das betrachtete Modell des NOT-Gatters zeichnete sich durch Widerstandsfähigkeit gegenüber Störungen aus, die durch zufällige Spannungsänderungen verursacht wurden. Dies lag daran, dass die Spannungsdifferenz zwischen dem Null- und dem logischen Eins-Pegel über 80 % des Versorgungsspannungswerts betrug (ΔU/U = 0,84). Der relativ große Wert des Faktors IDSmax/IDSmin schützt das Gerät außerdem vor Störungen durch Zufallsrauschen, die zu unbeabsichtigten Stromschwankungen im Ausgangskreis führen. Bezogen auf IDSmin zeichnete sich der Transistor durch einen geringen Leckstrom (weniger als 10−10 A) aus. Dies erleichtert die Kaskadierung der Geräte, da der Eingangsstrom des NICHT-Gatters keine wesentliche Änderung des Stromflusses im Ausgangskreis der vorhergehenden NICHT-Gatter verursacht. Es ist zu beachten, dass die Möglichkeit, NOT-Gatter anzuschließen, beim Aufbau der meisten Logikschaltungen (z. B. eines Ringoszillators6,35) wünschenswert ist.

Das in dieser Arbeit beschriebene Modell NOT Gate wurde nicht in der Realität konstruiert. Es wurde nur die theoretische Funktionsweise des Geräts analysiert. Aufgrund der zufriedenstellenden Ergebnisse wurde beschlossen, die Tintenformeln, die Geometrie der Elektroden und die Parameter des Druckprozesses, die zur Erstellung des Referenzwechselrichters verwendet wurden, in vollständig gedruckten Wechselrichtern anzuwenden.

Abbildung 6a,b zeigt einen sechsschichtigen Stapel der gedruckten Wechselrichter. Der Transistor und der Widerstand wurden in der gleichen Konfiguration wie die separaten Geräte gedruckt. Im Widerstandsteil wurden Fläche und Molekulargewicht des P3HT an die Eigenschaften des Transistors angepasst. Die Kanalbreite des Transistors wurde durch Ändern der Abmessungen der Source- und Drain-Elektroden zwischen den Waben angepasst.

Auf dem Dielektrikum aufgedruckte Source- und Drain-Elektroden mit Leiterbahnen (grüne Farbe); gedruckte Widerstandskammelektroden (rote Farbe): Halbleiter gedruckt als letzte Schichten des DPPDTT (rosa rechteckiger Bereich); Mit Wasser und Sauerstoff dotiertes P3HT (gelbe Rechteckfläche) (a,b); Foto des gedruckten Wechselrichters. Der Widerstand befindet sich auf der rechten Seite und der Transistor auf der linken Seite des Bildes (c).

Schematische Darstellung des NOT-Gatters mit aufeinanderfolgenden gedruckten Schichten: die Gate-Elektrode (blauer rechteckiger Bereich); auf der Elektrodenoberfläche aufgedrucktes Dielektrikum (brauner Rechteckbereich);

Abbildung 6c zeigt ein Foto des gedruckten Geräts. Die P3HT-Schicht (Widerstand) hat eine Fläche von 4 mm2. Die DPPDTT-Schicht und die ineinandergreifenden Elektroden bilden einen Transistorkanal mit einer Breite von 50 mm und einer Länge von 150 µm.

Zur Herstellung der vollständig gedruckten Gates wurde das gleiche Verfahren wie bei der Herstellung des Referenzwechselrichters angewendet. Es wurden jedoch unterschiedliche Ergebnisse erzielt. Die Ströme IDSmin und IDSmax sowie die Schwellenspannung Uth unterschieden sich unerwartet von denen, als die Geräte separat gedruckt wurden. Dies war auf die zusätzlichen Druck- und Temperprozesse nach dem Drucken des organischen Halbleiters zurückzuführen. Die bereits abgeschiedene Halbleiterschicht wurde einer Lösungsmitteldampfbehandlung unterzogen, die ihre Morphologie veränderte und die Parameter der organischen Transistoren beeinflusste. Dieser Effekt war als Farbveränderung der P3HT-Schicht beim Drucken der DPPDTT-Folie sichtbar. Trotz der schlechteren Parameter der Transistoren und Widerstände gelang es, Inverter zu drucken, die für den Bau von NOT-Gattern geeignet waren. Nachfolgend finden Sie eine Analyse der Funktionsweise dieser Geräte.

Wir haben die beiden Wechselrichter (INV1 und INV2) mit den besten Widerstandsparametern ausgewählt, die sich durch einen relativ hohen Widerstand im Vergleich zum Kanalwiderstand des im linearen Spannungsbereich arbeitenden Transistors auszeichnen (niedriger Wert ΔU0). Die Strom-Spannungs-Kennlinien der Transistoren und Widerstände wurden separat erfasst (Abb. S3 in den Zusatzmaterialien).

Widerstände zeigten lineare Eigenschaften im Spannungsbereich, der für die Polarisation der Wechselrichter erforderlich war. Für INV1 war es der Bereich von −50 bis 0 V und für INV2 von −40 bis 0 V. Die Widerstandsfläche und die Transistorkanalbreite in INV2 waren viel größer als im Transistor in INV1, was zum dreifach geringeren Widerstand beitrug des Widerstands (RINV1 = 1,1 GΩ und RINV2 = 250 MΩ) und ein höherer Drain-Strom in INV2 als in INV1 (IDSmaxNV2 = 156 nA und RDSmaxINV2 = 38 nA). Aufgrund der Erfüllung der Bedingung eines kleinen Wertes für ΔU0 überschritt der Bereich des Drainstroms der Transistoren in beiden Geräten 200 nA nicht (graue Rechtecke auf den Ausgangskennlinien der Transistoren (Abb. S3a,b). Die Der Transistor in INV1 hatte eine Schwellenspannung von −9 V. In INV2 betrug die Schwellenspannung im Transistor 0 V und der Kanalwiderstand war im „Aus-Zustand“ viel niedriger als im Transistor in INV1 (je niedriger der Kanalwiderstand). im Aus-Zustand, desto deutlicher steigt der Transistor-Aus-Strom mit höherer UDS-Spannung).

Abbildung 7a, c zeigt Lastlinien, die mit den Strom-Spannungs-Kennlinien der Transistoren für beide Wechselrichter aufgetragen sind, wobei die Spannungsbereiche des Transistors ΔU0 bestimmt wurden. Sie lagen deutlich unter den Spannungsbereichen ΔU1. Dies war auf die relativ großen Werte der Nullströme und den geringen Widerstand der Transistorkanäle im linearen Bereich zurückzuführen. Die Spannungsbereiche ΔU1 = 11 V für INV1 und ΔU1 = 16,7 V für INV2 waren niedriger als die Absolutwerte der Schwellenspannung |Uth|. Die ΔU/U-Verhältnisse 0,64 und 0,54 sowie die IDSmax/IDSmin-Stromverhältnisse 3,8 bzw. 2,8 für INV1 und INV2 waren ungünstiger als für den Referenzwechselrichter (siehe Tabelle 1).

Lastleitung für den vollständig gedruckten Wechselrichter INV1 mit einem Transistor mit einer Schicht aus DPPDTT und einem Widerstand mit einer Schicht aus P3HT, Molekulargewicht 30 kDa, Fläche 2 mm2, versorgt durch − 50 V (a); und für INV2, wo der Drain-Strom im Vergleich zu INV1 erhöht wurde, indem die Kanalbreite des Transistors und die Abmessungen des P3HT-Widerstands auf 6 mm2 erhöht wurden (c). Übertragungseigenschaften von INV1 (b) und INV2 (d). Graue gestrichelte Linien mit Pfeilen geben die Änderungsrichtungen der Eingangs- und Ausgangsspannungen aufeinanderfolgender Wechselrichter an. Die hellgrauen Linien und Pfeile zeigen die Spannungsentwicklung nach Anlegen der kleinsten Spannung im Stromkreis (logisch 1) an den Eingang des ersten Wechselrichters. Die dunkelgrauen Linien und Pfeile zeigen die Spannungsentwicklung nach Anlegen einer Spannung, die höher als die Schwellenspannung U0↔1 (logischer Null) ist. Die schwarzen strichpunktierten Linien und schwarzen Pfeile zeigen einen geschlossenen Spannungszyklus an den Ein- und Ausgängen von drei (oder mehr) in Reihe geschalteten Wechselrichtern (b,d).

Abbildung 7b,d zeigt die Übertragungseigenschaften UOUT(UIN) der hergestellten Wechselrichter.

Es wurden die Schwellenspannungen U0↔1 der beiden Wechselrichter ermittelt, die der Bedingung der Angleichung der Ausgangsspannung und der Eingangsspannung des Wechselrichters (UOUT = UIN) entsprachen. Die Spannung U0↔1 entspricht dem Grenzwert der Eingangs- und Ausgangsspannung des NICHT-Gatters, oberhalb und unterhalb dessen es mit den logischen Zuständen Null bzw. Eins zu tun hat. Das Anlegen der Spannung UIN > U0↔1 an den Eingang des Systems führte zum Auftreten der Spannung UOUT < U0↔1 am Ausgang. Umgekehrt wurde bei UIN < U0↔1 die Spannung UOUT < U0↔1 am Ausgang registriert.

Bei mehreren kaskadierten miteinander verbundenen Wechselrichtern, wie in Abb. 5c dargestellt, nähern sich die Eingangs- und Ausgangsspannungspegel in aufeinanderfolgenden Geräten mit zunehmender Anzahl der miteinander verbundenen Wechselrichter den eingestellten Werten von U0 und U1 an (verfolgen Sie die grauen gestrichelten Linien und Pfeile in Abb . 7b,d). Betrachten Sie beispielsweise in Reihe geschaltete Wechselrichter mit ähnlichen elektrischen Eigenschaften wie INV1. Legt man am Eingang des ersten Wechselrichters 0 V an, entsteht an seinem Ausgang −41 V, was auch die Eingangsspannung für den zweiten Wechselrichter ist. Am Ausgang des zweiten Wechselrichters erscheint eine Spannung von −9,2 V, und der Eingang des dritten Wechselrichters, der mit dieser Spannung aktiviert wird, gibt dem Ausgang eine Spannung von etwa −31 V. Am Ausgang des nächsten Wechselrichters liegt der Die Spannung beträgt −10 V. Das Hinzufügen weiterer Wechselrichter ändert die Spannungszustände nicht wesentlich (die schwarzen punktierten Linien und Pfeile in Abb. 7b). Die Spannungen U0 und U1 am Ein- und Ausgang jedes zweiten Wechselrichters sind gleich. Es ist auch zu erkennen, dass die Spannung U0 am Ausgang von drei oder mehr miteinander verbundenen Wechselrichtern bei jeder Eingangsspannung im Bereich von – 50 bis – 16 V (logische Eins) auftritt. Ebenso entsteht die Spannung U1, wenn die Eingangsspannung im Bereich von −16 bis 0 V (logisch Null) liegt. Folglich reicht es aus, mindestens 3 Wechselrichter in Reihe zu schalten, um ein NICHT-Gatter mit wohldefinierten logischen Zuständen zu erhalten. Abbildung 8a zeigt ein schematisches Diagramm eines Gatters, das aus drei in Reihe geschalteten Wechselrichtern besteht. Die Übertragungseigenschaften der NOT1- und NOT2-Gatter sind in Abb. 8b dargestellt. Ihre Parameter sind in Tabelle 2 zusammengefasst.

Elektrisches Schema des NICHT-Logikgatters mit drei in Reihe geschalteten gedruckten Wechselrichtern (a) und vorhergesagte Übertragungseigenschaften des Gatters, das aus drei identischen Wechselrichtern aufgebaut ist: INV1 (oben) oder INV2 (unten) (b).

Die Analyse der Produktion und Leistung der vollständig gedruckten NOT-Gatter mit drei oder mehr in Reihe geschalteten Wechselrichtern geht über den Rahmen der vorliegenden Studie hinaus. Wenn jedoch drei oder vier Wechselrichter nahe beieinander gedruckt werden, besteht eine große Chance, dass das resultierende NICHT-Gatter ordnungsgemäß funktioniert.

Ein weiteres sehr wichtiges Thema ist die Langzeitstabilität von Geräten, die unter Umgebungsbedingungen betrieben werden. Eine mögliche Lösung besteht darin, die Geräte zu verkapseln, um eine Verschlechterung der Halbleiter und Elektroden durch Sauerstoff und Wasser zu verhindern. Die gedruckten Widerstände, Transistoren und Wechselrichter behielten ihre elektrischen Eigenschaften bei, obwohl sie unter Umgebungsbedingungen hergestellt und nicht gekapselt wurden. Abbildung S4 in den Trägermaterialien zeigt die Strom-Spannungs-Kennlinien des gedruckten Widerstands und Transistors unmittelbar nach ihrer Herstellung (Abb. S4a) und nach dreijähriger Lagerung an der Luft bei Raumtemperatur (Abb. S4b). Die Eigenschaften der Geräte weisen keine wesentlichen Änderungen auf. Lediglich der Nullstrom des Transistors stieg an. Analyse der elektrischen Eigenschaften des Referenzwechselrichters und der in den Abbildungen gezeigten Wechselrichter INV1 und INV2. Aus den Abbildungen 5 und 7 ist ersichtlich, dass der Nullstrom des Transistors einen wesentlichen Einfluss auf die Eigenschaften der Wechselrichter hat. Je höher der Strom, desto schlechter sind die Parameter der Geräte. Es ist erwähnenswert, dass der Nullstrom des drei Jahre lang gelagerten Transistors nach dem Erhitzen in einem Ofen auf 150 °C deutlich abnahm (Abb. S4c). Die anderen Eigenschaften des Widerstands und des Transistors änderten sich nicht, was darauf hindeutet, dass das Glühen das Wasser effektiv aus dem Halbleiterfilm entfernte und so den Wasserdotierungseffekt verhinderte. Daher müssen die gedruckten Wechselrichter nicht gekapselt werden, sondern lediglich von Zeit zu Zeit bei erhöhter Temperatur regeneriert werden. Die Einkapselung könnte sogar nachteilig sein, da Wasser- und Sauerstoffmoleküle beim langsamen Eindringen in die Barriere auch daran gehindert würden, die Struktur zu verlassen. Letztendlich wäre das Gerät funktionsunfähig, da Wasser und Sauerstoff die Temperaturregeneration verhindern würden.

In diesem Artikel wurde eine Methode zur Herstellung von Spannungswechselrichtern vorgestellt, die als Komponenten in vollständig gedruckten NOT-Logikgattern verwendet werden können. Die Geräte wurden mit Tinte gedruckt, die Leiter (Silbernanopartikel), organische Halbleiter (DPPDTT und P3HT) und einen Isolator (PVPh) enthielt. Der Prozess des separaten Druckens organischer Transistoren und Widerstände auf verschiedene flexible PEN-Folien erwies sich als sehr wiederholbar. Das Drucken von Wechselrichtern auf ein PEN-Blatt, bei dem der Transistor und die Widerstände durch eine gedruckte Leiterbahn verbunden waren, war viel komplizierter als das Drucken der einzelnen Geräte. Die organischen Halbleiter reagierten sehr empfindlich auf Lösungsmittel. Beim Drucken des Halbleiters auf einen anderen Halbleiter kam es zu einem Kontakt des Lösungsmitteldampfes mit der bedruckten Folie. Beim Tempervorgang veränderte der Lösungsmitteldampf die Morphologie des bereits gedruckten Halbleiters. Im Fall von P3HT führte die Kristallisation der Makromoleküle zu einer Erhöhung der Leitfähigkeit des Films. Nach dem Kontakt mit dem Lösungsmitteldampf wurde der DPPDTT-Film mit Sauerstoffmolekülen dotiert, was zu einem Anstieg des Transistor-Aus-Stroms führte und die Schwellenspannung in Richtung positiver Werte verschob. Diese Schwierigkeiten wurden jedoch überwunden und es wurden funktionsfähige Spannungswechselrichter gedruckt. Es war nicht möglich, ein Tor mit einem einzigen Wechselrichter zu bauen.

Die für einen einzelnen Wechselrichter erhaltenen Ergebnisse ermöglichten es uns, das Verhalten von mehr als einem Wechselrichter zu analysieren, der in Reihe geschaltet ist, um ein NICHT-Logikgatter zu bilden. Die theoretische Analyse einer Reihe gleicher Wechselrichter ergab, dass bei der Verbindung von drei Wechselrichtern die logischen Zustände genau definiert waren. Dies ermöglicht die Erstellung komplexer elektronischer Geräte auf Basis der beschriebenen Wechselrichter.

Für praktische Anwendungen sollte eine große Anzahl miteinander verbundener Gates mit ähnlichen elektrischen Eigenschaften auf große Flächen gedruckt werden. Dies ist viel schwieriger als das Drucken einzelner Wechselrichter und erfordert zusätzliche Forschung und Tests. Die größte Herausforderung besteht darin, die akzeptablen morphologischen Unterschiede beim Drucken unter normalen atmosphärischen Bedingungen zu bestimmen. Die Drucktechnologie sollte so entwickelt werden, dass die Unterschiede zwischen den Parametern der NOT-Gatter die festgelegten Bereiche nicht überschreiten.

Ein Halbleiter Poly[2,5-(2-octyldodecyl)-3,6-diketopyrrolopyrrol-alt-5,5-(2,5-di(thien-2-yl)thieno[3,2-b]thiophen)] DPPDTT mit Mw = 290.668 kg/mol und Polydispersitätsindex PDI = 2,03, Poly(3-hexylthiophen-2,5-diyl) P3HT mit Mw = 94.100 kg/mol und Polydispersitätsindex PDI = 1,90 und mit Mw = 34.100 kg/mol und Polydispersitätsindex PDI = 1,75 wurde von der Firma Ossila gekauft. Das Lösungsmittel Ethyllactat mit HPLC-Qualität, das Polymer Poly(4-vinylphenol) (PVPh) und das Vernetzungsmittel Poly(melamin-co-formaldehyd) (PMF) wurden von Sigma-Aldrich bezogen.

Alle diese Verbindungen und Lösungsmittel wurden wie erhalten ohne zusätzliche Behandlung verwendet. Die auf Nanopartikeln basierende Silbertinte UTDAgIJ wurde von UT Dots Inc. gekauft. Ein acrylbeschichtetes, 125 µm dickes Teonex®-Substrat (PEN) auf Basis von Polyethylennaphthalat (PEN) Q65FA wurde von DuPont Teijin Films gekauft. Um die Abscheidung der Funktionsschichten zu erleichtern, wurde ein Drop-on-Demand-Drucker (piezoelektrische Betätigung) im Labormaßstab verwendet (Dimatix Material Printer DMP-2831 von Fujifilm Dimatix Inc. mit 10 pL-basierten DMC-Druckköpfen). Die Druckköpfe bieten eine Tintenkapazität von bis zu 3 ml sowie eine variable Druckauflösung – d. h. Tropfenabstände von 5 µm (5080 Punkte pro Zoll) bis 254 µm (100 Punkte pro Zoll).

Elektroden und leitfähige Pads wurden mit UTDAgIJ-Silbertinte auf Nanopartikelbasis gedruckt. Die durchschnittliche Größe der Silbernanopartikel lag bei etwa 10 nm, was zu einer hohen Leitfähigkeit von 105 S/cm36 führte. Der piezoelektrische Druckkopf war auf eine 10 pL DMC-Kartusche abgestimmt. Die Sintertemperatur für den Substratfilm PEN Teonex® Q65FA wurde auf 150 °C eingestellt. Um die dielektrische Schicht zu drucken, wurde eine spritzbare Tinte mit 0,9 g PVPh-Polymer und 0,78 g PMF-Vernetzer, gelöst in 70 ml Ethyllactat, formuliert. Die Tinte wurde im Labor kurz vor dem Druckvorgang vorbereitet. Für die Abscheidung der dielektrischen Schicht wurden folgende Druckparameter implementiert: 25 µm Tropfenraum (Digitaldruckauflösung 1016 dpi); bis zu 10 aktiv druckende Düsen; 1 mm Abstand zwischen Druckkopf und Substrat; 5 kHz Strahldruckfrequenz; Substrat bei Raumtemperatur. Ein polymerer Halbleiter vom p-Typ, Poly[2,5-(2-octyldodecyl)-3,6-diketopyrrolopyrrole-alt-5,5-(2,5-di(thien-2-yl)thieno [3,2- b]Thiophen)] (DPPDTT) wurde ausgewählt, um die aktive Schicht im organischen Transistor zu drucken. Die druckbare Tinte enthielt DPPDTT mit einer Konzentration von 2 mg/ml, gelöst in einer Kombination aus 1,2-Dichlorbenzol und Toluol im Verhältnis 1/0,006. Die Zugabe einer kleinen Menge Toluol zur Tinte führte zu einer Verringerung des Kaffeefleckeneffekts (Abb. S1 in den Zusatzmaterialien), da der Marangoni-Fluss im Trocknungsfilm zunahm37.

Die OTFTs wurden als mehrschichtige Stapel auf einem polymeren PEN-Substrat in der BGBC-Konfiguration gedruckt. Zunächst wurde eine Gate-Elektrode aus Silber (Ag) auf PEN Teonex® Q65FA gedruckt. Anschließend wurde die Folie in einen Konvektionsofen gelegt, wo die gedruckte Schicht 20 Minuten lang bei 150 °C gesintert wurde. Das PEN-Substrat wurde zusammen mit den leitfähigen Pads erneut zum Tintenstrahldrucker bewegt und zwei aufeinanderfolgende Schichten aus PVP-Dielektrikum wurden gedruckt (Nass-in-Nass). Das Dielektrikum wurde erneut 45 Minuten lang bei 150 °C im Ofen thermisch ausgehärtet. Die Source- (S) und Drain-Elektroden (D) wurden mit der gleichen Ag-Tinte auf die ausgehärtete dielektrische Schicht gedruckt und schließlich 30 Minuten lang einem Sinterprozess bei einer Temperatur von 150 °C unterzogen. Schließlich wurde das DPPDTT als Halbleiterfilm gedruckt und das Gerät 20 Minuten lang bei 80 °C getempert. Die Widerstände wurden auf ähnliche Weise wie die Transistoren gedruckt, jedoch ohne die Abscheidung der Gate-Elektrode und der dielektrischen Schichten.

Das Gerät wurde unter Umgebungsbedingungen charakterisiert, wobei ein Keithley 2634B Source Meter verwendet wurde, das an eine Nadelsondenstation angeschlossen war. Ein Schema des Stromkreises, einschließlich des getesteten Spannungswechselrichters und der Quellenmessgeräte, ist in Abb. 1a dargestellt. Die Übertragungs- und Ausgangseigenschaften der OTFTs wurden in einem Spannungsbereich von 0 bis –70 V gemessen. Die Beweglichkeit der Ladungsträger (µFET) und die Schwellenspannung (Uth) wurden mit einer Standardmethode basierend auf der Analyse der Abhängigkeit von bestimmt Quadratwurzel des Drain-Stroms (IDSsat) aus der Spannung, die zwischen Gate und Source (UGS) im Sättigungsbereich herrscht38. Die topografischen Scans der gedruckten Schichten und ihrer Oberflächen wurden mit einem Nanosurf Flex Rasterkraftmikroskop charakterisiert. Die Daten wurden mit der Gwyddion-Software39 verarbeitet.

Die während der Experimente generierten Daten sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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Die Autoren sind dankbar für die finanzielle Unterstützung sowie das Wissen und die Einrichtungen, die im Rahmen des vom deutschen BMBF geförderten MOEL-SOEL-Projekts PELWNC-Vereinbarung Nr. 1 zur Verfügung gestellt werden. 01DS17006, Fraunhofer-internes Projekt BioElektron Vereinbarung Nr. MAVO 831301 und Nationales Wissenschaftszentrum Polen gewähren UMO-2014/14/A/ST5/00204 und UMO-2020/37/B/ST5/03929. Die Autoren möchten außerdem Herrn Sunil Kapadia für seine Unterstützung bei Forschungs- und Entwicklungsaktivitäten danken, einschließlich der Herstellung und Charakterisierung von OTFTs.

This article was funded by Narodowe Centrum Nauki (UMO-2014/14/A/ST5/00204, UMO-2020/37/B/ST5/03929), Bundesministerium für Bildung und Forschung (01DS17006) and Fraunhofer internal project BioElektron (MAVO 831301).

Abteilung für Molekularphysik, Fakultät für Chemie, Technische Universität Lodz, Zeromskiego 116, 90-924, Lodz, Polen

Adam Luczak, Beata Luszczynska & Jaroslaw Jung

Fakultät für Maschinenwesen, Institut für Druck- und Medientechnik, Technische Universität Chemnitz, Reichenhainer Straße 70, 09126, Chemnitz, Deutschland

Kalyan Y. Mitra & Reinhard R. Baumann

Abteilung Gedruckte Funktionalitäten, Fraunhofer-Institut für Elektronische Nanosysteme ENAS, Technologie-Campus 3, 09126, Chemnitz, Deutschland

Kalyan Y. Mitra, Reinhard R. Baumann & Ralf Zichner

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RRB, JJ, AL, KYM, BL und RZ planten die Experimente und das Artikelkonzept. AL, KYM führte die Experimente durch. Alle Autoren trugen zur Interpretation der Ergebnisse bei und überprüften das Manuskript.

Korrespondenz mit Adam Luczak oder Jaroslaw Jung.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Luczak, A., Mitra, KY, Baumann, RR et al. Vollständig im Tintenstrahlverfahren gedruckte flexible organische Spannungswechselrichter als Basiskomponente in digitalen NOT-Gattern. Sci Rep 12, 10887 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14797-4

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Eingegangen: 01. April 2022

Angenommen: 13. Juni 2022

Veröffentlicht: 28. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14797-4

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