Entwicklung wasserdampfbetriebener Sole

Dec 12, 2023

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 13999 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Wasserdampf erhöht die elektrische Leitfähigkeit von Seidenkokons, Menschenhaaren, Jute und Maisseide. Dieses Phänomen ist unklar. In der vorliegenden Studie zeigte die XPS-Analyse von Kokons, dass Wasserdampf das Vorhandensein niederenergetischer Kohlenstoffspezies (C–C, C–H) an der Oberfläche verringert. Im Gegensatz dazu blieben elektronendichte, hochenergetische Kohlenstoffspezies (C–N, C=C, C=O) unverändert, was möglicherweise das Ladungsspringen an der Oberfläche verstärkte. Während Wasserdampf die Leitung verbessert, verringert der Mangel an Ladungsträgern die Wirkung. Wir erhöhen den Ladungsträger, indem wir den Kokon in einer wässrigen Kochsalzlösung (NaCl) einweichen, um den Strom zu verstärken. Eine Salzbehandlung mit anschließender 2-minütiger Einwirkung von Wasserdampf führt zu einem starken Anstieg des Stroms (3,6 ± 1,07 mA, n = 12; Mittelwert ± SE) gegenüber der Grundlinie (0,06 ± 0,02 mA, n = 12). Nach 1 Stunde bleibt ein Durchschnittswert von 0,39 ± 0,12 mA erhalten; n = 12, was auf eine Verschiebung der Grundlinie nach oben hinweist. Jedes Mal, wenn sich der Kokon mit Wasserdampf auflädt, beginnt der nächste Ladezyklus, nachdem der Kokon ausgetrocknet ist. Inspiriert von der Ökologie des Kokons demonstrieren wir einen alternierenden „Wasserdampf-Trockenluft“-Zyklus zum schnellen Laden und Entladen der Kokonbatterie. Schließlich haben wir einen Prototyp eines selbstleuchtenden Wasserkochers und von Wasserdampfpaneelen für futuristische Häuser entworfen, die eine „Sole-Seide-Kokon-Protein-Biobatterie“ verwenden, in der feuchte Abwärme Strom erzeugt.

In den Zellen vorhandene Membranproteine ​​sind Bio-Inspiration für die Bio-Herstellung futuristischer Geräte zur Energiegewinnung und -speicherung1,2. Die inhärenten Herausforderungen bei der Entwicklung und Herstellung solcher Geräte liegen in der Komplexität der Isolierung solcher Proteine ​​und ihrer kurzen Haltbarkeitsdauer. Um diesen Herausforderungen vorzubeugen, gingen wir das Problem mit einem natürlich vorkommenden, robusten Seidenkokon mit Proteinmembran an3.

Ein Seidenkokon ist eine Proteinmembran, die von Schmetterlingsinsekten gebildet wird. Ein Schmetterlingsinsekt hat einen typischen vierstufigen Lebenszyklus: Ei, Larve, Puppe und erwachsene Motte. Eine erwachsene Motte legt die Eier und beim Schlüpfen schlüpfen die Larven. Die Larven fressen gefräßig die Blätter der Pflanze und scheiden reichlich eine zähflüssige, proteinreiche Speichelflüssigkeit aus, die als Seide bezeichnet wird. Es wirbelte diese seidige Flüssigkeit um seinen eigenen Körper und bildete so eine dichte, schützende Kokonkammer. Es markiert den Beginn der Puppenphase (Ruhe- oder Diapausenphase) im Leben eines Insekts. Diese Phase variiert zwischen 21 Tagen und 9 Monaten bei bestimmten Wurmarten, die in den gemäßigten Regionen der Welt vorkommen. Sobald diese selbstinduzierte Ruhephase abgeschlossen ist, schlüpft ein erwachsener Falter aus dem Kokon. Dieser ganze Prozess ist eine Metamorphose4,5.

Ein Kokon ist ein Inkubator, der die Umgebungstemperatur aufrechterhält und selektiv die Diffusion von Kohlendioxid außerhalb des Kokons erleichtert5. Es schützt die sich entwickelnden Puppen vor direkter Sonneneinstrahlung, Regen, Wind und dem Treibhauseffekt6,7,8. Die Verringerung der Porengröße von außen nach innen der Seidenproteinmembran verhindert, dass Wasser in den Seidenkokon eindringt, wodurch er zu einer wasserdichten Membran wird9,10,11. Die harten UV-Strahlen werden auf der Kokonoberfläche durch antioxidative UV-Schutzverbindungen absorbiert, die sich auf der Außenfläche des Seidenkokons befinden6,7,8,12. Der Seidenkokon nimmt durch seine weichmagnetischen Eigenschaften die Schwerkraft wahr und unterstützt so die gesunde Entwicklung der Puppen13.

Zuvor wurde vorgeschlagen, dass die Temperaturregulierung in Seidenkokons ein thermoelektrisches Phänomen ist, das Seebeck-, Peltier- und Thomson-ähnliche Effekte umfasst5,10,11,12,14,15,16. Die strukturelle Asymmetrie zwischen der Außen- und Innenfläche von Seidenkokons stärkt diese Idee zusätzlich5. Wir haben herausgefunden, dass die Seidenkokonmembran, wenn sie zwischen zwei Elektroden platziert und Wasserdampf ausgesetzt wird, Strom für die Stromversorgung von LEDs erzeugt. Die LED hört auf zu leuchten, wenn wir den Wasserdampf ausschalten. Ein trockener Kokon erzeugt keinen erkennbaren Strom, wenn er feuchtigkeitsfreier Luft ausgesetzt wird. Ein feuchter Seidenkokon kann die Ladung wie ein Kondensator kurzzeitig halten, wenn er mit einer Gleichstromquelle aufgeladen wird10,11. Die Ladungsträger in Seidenkokons sind durch Wasser vermittelte, polaronenartig geladene Komplexe, die durch Hitze und Feuchtigkeit aktiviert werden16. Ein aufkommendes Thema der thermoelektrischen Eigenschaften des Kokons ist der Bedarf an Wassermolekülen in den intermolekularen Räumen des Proteins, anders als bei allen bekannten thermoelektrischen Festkörpermaterialien. Es handelt sich also um ein nass-thermoelektrisches Material10,11,12,14,15,16. Die Grundphilosophie der Arbeit besteht darin, die feuchte thermoelektrische Eigenschaft von Seidenkokons zu nutzen, um ein Seidenprotein-Energiegerät zu entwickeln, das auch nach dem Stoppen des Wasserdampfs über einen längeren Zeitraum Strom liefern kann und in einem riesigen Wetterregime funktioniert.

Um unsere Arbeitshypothese zur Herstellung eines Seidenprotein-Energiegeräts zu entwickeln, betrachten wir zunächst die beiden Voraussetzungen, die für die Elektrizität eines Seidenkokons unerlässlich sind: Wasser und Wärme. Das Wasser aktiviert die Grundgerüste und Seitenketten des Seidenkokonproteins. Gleichzeitig stört die Hitze das Wasserstoffbindungsnetzwerk des Wassers, das das Protein umgibt, und verursacht den Fluss wasservermittelter polaronartig geladener Komplexe16. Daher gehen wir davon aus, dass die Zugabe eines zusätzlichen ionischen Ladungsträgers zum Seiden-Wasser-Komplex die elektrische Leistung über einen längeren Zeitraum erhöht und möglicherweise die Oberflächeneigenschaften des Seidenproteins verändert. Als Ladungsträger haben wir Natriumchlorid (NaCl) gewählt, da die Proteine ​​im biologischen System in einer solereichen extrazellulären Flüssigkeit funktionieren und die am häufigsten vorkommenden Salze im Wasservorrat der Erde sind.

Wir haben die Seidenkokons von Bombyx mori aus Orissa und Chhattisgarh in Indien bezogen. Wir haben den Kokon im Sonnenlicht getrocknet, um sicherzustellen, dass keine Puppen darin überlebten, und ihn dann trocken geföhnt, um Staub zu entfernen, und ihn zur weiteren Verwendung im Holzschrank aufbewahrt (Abb. 1a, b). Im ergänzenden Abschnitt haben wir ein Video (Video DIY), das den Herstellungsprozess der mit Wasserdampf betriebenen Biobatterie aus Sole-Seide-Kokon-Protein erklärt.

Materialien für Seidenkokon-Biobatterien. (a) Rohe Seidenkokons von Bombyx mori. Schneiden Sie den Kokon auf und zeigen Sie die Innen- und Außenfläche des Kokons mit deutlich unterschiedlicher Textur. (b) Alle Komponenten für die Seidenkokonbatterie. Zwei zusammengeklebte Glasobjektträger. Seidenkokonstücke mit einer Abmessung von 1,1 cm * 2,5 cm. Aus Aluminiumblech geschnittene Aluminiumelektrode der Stärke 32. Hochreine 1,12 m lange Kupferdrähte (32 AWG) für Kupferelektroden. Isolierhülsen. (c) Platzieren der Aluminiumelektroden auf dem Objektträger. (d) Platzieren der Innenfläche der Kokonstücke gegenüber der Aluminiumelektrode (dargestellt in gepunkteten Pfeilen). (e) Das Gerät verbindet sich mit dem Elektrometer und zeichnet Daten im Erfassungssystem auf. Im ergänzenden Abschnitt haben wir ein Video (Video DIY), das den Herstellungsprozess der mit Wasserdampf betriebenen Biobatterie aus Sole-Seide-Kokon-Protein erklärt.

Wir haben die Seidenkokonstücke (Abb. 1b) in einer wässrigen NaCl-Lösung gesättigt. Wir fügen 12,5 g NaCl hinzu und fügen dazu 25 ml bidestilliertes Wasser hinzu. Zu jeder dieser Lösungen geben wir sechzehn Stücke Seidenkokon hinzu und lassen sie 24 Stunden lang eingeweicht. Das ergänzende Material (Tabelle 1 des ergänzenden Materials) diskutiert die Dosisoptimierung für NaCl. Wir bereiten die NaCl-freien Geräte vor, indem wir die Seidenkokonstücke 24 Stunden lang in doppelt destilliertem Wasser benetzen. Zum Vergleich mit anderen Salzen haben wir KCl-Geräte so vorbereitet, wie wir NaCl-Geräte entworfen haben (siehe ergänzender Abschnitt Tabelle 2 des Zusatzmaterials für einen Vergleich der elektrischen Werte von NaCl- und KCl-Geräten mit mit destilliertem Wasser behandelten Geräten).

In Abb. In den Abschnitten 1 und 2 haben wir alle Materialien und Verfahren zur Herstellung einer Seidenkokon-Biobatterie gezeigt. Wir nehmen acht Stücke Bombyx mori-Kokon, um ein einziges Gerät herzustellen. Nach mehreren Versuchen in den letzten 12 Jahren unserer Forschung haben wir empirisch die Verwendung von acht Teilen des Kokons erreicht. Früher haben wir Geräte mit einteiligen, zwei, vier und acht Teilen des Kokons hergestellt. Zahlreiche Lade-Entlade-Zyklen zeigen, dass die achtteiligen Geräte bei sachgemäßer Lagerung über einen längeren Zeitraum von 1 bis 6 Monaten funktionieren. Da es sich in der Phase der Technologieentdeckung befindet, haben wir uns dafür entschieden, acht Teile des Kokons für die Entwicklung des Geräteprototyps zu verwenden. Um acht Kokonstücke zu erhalten, verwenden wir vier Kokons. Aus jedem Kokon erhalten wir zwei Teile für das Gerät. Ein einzelnes Gerät besteht aus acht einzelnen elektrochemischen Zellen, die in Reihe geschaltet sind (Abb. 2a). Jede elektrochemische Zelle wird hergestellt, indem eine Aluminiumelektrode (2,4 cm * 1 cm) auf der Innenfläche des jeweiligen Kokonstücks platziert und dann der Kupferdraht entlang der Außenfläche des Kokons gewickelt wird. Das Kokonstück verbleibt also zwischen Aluminium- und Kupferelektroden. Wir montieren das Gerät auf einem Glasobjektträger. Wir verbinden die acht elektrochemischen Einheiten in einer Reihenschaltung und der Kupferanschluss (Plus) und der Aluminiumanschluss (Negativ) speisen den Strom in eine grüne Leuchtdiode (LED). In Abb. 2b,c sehen wir das Bild der Geräte und des hauseigenen Aufbaus für die Wasserdampfexposition und Trocknungszyklen.

Verfahren zur Herstellung einer Seidenkokon-Biobatterie. (a) Acht elektrochemische Seidenzellen, die in einer Reihenschaltung verbunden sind. (b) Die Anordnung der Seidenkokon-Biobatterie. (c) Kochendes Wasser aus dem Rundkolben liefert Wasserdampf. Die Temperatur an der Oberfläche des Geräts beträgt etwa 55–60°. (d) Ein Haartrockner bläst trockene Luft, um das Wasser aus dem Gerät zu verdampfen. Die Geräte werden in allen Experimenten 2 Minuten lang Wasserdampf ausgesetzt.

Wir führen alle elektrischen Aufzeichnungen mit dem 5½-stelligen Elektrometer/Hochwiderstandsmessgerät Modell 6517B von Keithley durch (Keithley Instruments, Inc. 28775, Aurora Road, Cleveland, Ohio, 44139, USA; http://www.keithley.com/company).

Wir haben die Röntgenphotoelektronenspektren mit dem XPS-Modell PHI 5000 Versa Prob II, FEI Inc aufgenommen.

Wir haben die Durchschnittswerte als Mittelwert ± Standardfehler dargestellt, wobei n die Anzahl der Geräte darstellt. Für die grafische Darstellung und die statistische Analyse verwenden wir die Software Prism 9.

In Abb. 3 zeigen wir die grundlegenden elektrischen Eigenschaften der Seidenbiobatterie. In Abb. 3a haben wir zwei repräsentative Stromspuren gezeigt, die von Kokongeräten aus destilliertem Wasser bzw. mit NaCl getränkten Kokons erzeugt werden. Der Grundstrom ist im mit NaCl getränkten Kokongerät höher. Kurz nach der 2-minütigen Einwirkung von Wasserdampf steigt die Strömung von der Grundlinie aus stark an und beginnt nach Erreichen des Höhepunkts abzufallen. Schließlich erreicht der Strom einen stabilen Wert, der bei beiden Gerätearten über dem Ausgangswert liegt. Als nächstes quantifizierten wir die Basislinien-, Spitzen- und Nach-1-Stunden-Stromwerte, die von beiden Gerätetypen erzeugt wurden (Abb. 3b). Die durchschnittlichen Grundstromwerte für mit destilliertem Wasser und NaCl getränkte Geräte betragen 9,33e−06 ± 6,24e−06 mA; n = 6 und 0,06 ± 0,02 mA; jeweils n = 12 (durchschnittlicher Strom ± Standardfehler; n = Anzahl der getesteten Geräte). Die durchschnittlichen Spitzenstromwerte für mit destilliertem Wasser und NaCl getränkte Geräte betragen 0,014 ± 0,003 mA; n = 6 und 3,63 ± 1,07 mA; n = 12 bzw. Daher ist der durchschnittliche Spitzenstromwert für ein mit NaCl getränktes Gerät etwa 259-mal höher als für das mit destilliertem Wasser getränkte Cocoon-Gerät. Nach 1 Stunde betragen die durchschnittlichen Stromwerte für mit destilliertem Wasser und NaCl getränkte Geräte 0,002 ± 0,0001 mA; n = 6 und 0,39 ± 0,10 mA; n = 12 bzw. Beim Vergleich des Stroms zu Studienbeginn und nach 1 Stunde für das NaCl-Gerät stellen wir einen Anstieg um das Fünffache fest. Daraus schließen wir, dass die Einwirkung von Wasserdampf die Membran auflädt. Im ergänzenden Abschnitt finden Sie einen Vergleich der elektrischen Werte von NaCl- und KCl-Geräten.

Elektrische Eigenschaften der Seidenkokon-Geräte. (a) Vergleich einer repräsentativen Stromspur von Geräten, die aus dem mit destilliertem Wasser getränkten Kokon und dem mit NaCl getränkten Kokon hergestellt wurden. Die aktuellen Werte werden in der Skala −1*Log (y) angezeigt. Der blaue Pfeil zeigt die 2-minütige Einwirkung von Wasserdampf an. (b) Vergleich der aktuellen Werte von Basislinie, Peak und nach einer Stunde für mit destilliertem Wasser getränkte und mit NaCl getränkte Kokongeräte. (c) Vergleich einer repräsentativen Spannungskurve von Geräten, die aus dem mit destilliertem Wasser getränkten Kokon und dem mit NaCl getränkten Kokon hergestellt wurden. (d) Vergleich der Spannungswerte der Basislinie, des Peaks und nach einer Stunde für mit destilliertem Wasser getränkte und mit NaCl getränkte Kokongeräte.

Abbildung 3c zeigt die repräsentativen Spannungskurven für Kokongeräte aus destilliertem Wasser und mit NaCl getränkte Kokons. In beiden Fällen beobachten wir einen starken Spannungsanstieg. Die durchschnittliche Spitzenspannung von Kokongeräten aus destilliertem Wasser und mit NaCl getränkten Kokons beträgt 4,8 ± 0,49 V; n = 6 und 4,9 ± 0,22 V; jeweils n = 6; zeigt eine ähnliche Spitzenspannung an, im Gegensatz zum starken Unterschied in den Stromwerten (Abb. 3d). Die Grundspannung des mit destilliertem Wasser getränkten Geräts ist viel niedriger (0,54 ± 0,12 V; n = 6) als die des mit NaCl getränkten Geräts (4,33 ± 0,30 V; n = 6). Bei dem mit destilliertem Wasser getränkten Gerät beobachten wir eine viel abruptere Spannungsänderung, wenn es Wasserdampf ausgesetzt wird. Die Spannung nach 1 Stunde im mit destilliertem Wasser getränkten Gerät gegenüber dem mit NaCl getränkten Gerät beträgt 1,7 ± 0,36 V; n = 6 und 4,0 ± 0,22 V; n = 6 bzw. Wir beobachten, dass die Grundlinien- und Nach-1-Stunden-Spannungen für die mit NaCl getränkten Geräte nur sehr wenig variieren.

In der nächsten Reihe von Experimenten untersuchten wir die Lade-Entlade-Funktion des mit NaCl getränkten Kokongeräts. In Abb. 4a haben wir eine repräsentative Stromkurve des Lade-Entlade-Zyklus dargestellt, bei dem das Gerät 13 Stunden lang lief. Zu Beginn des Zyklus wird das Gerät mit Wasserdampf beladen und dann zu zwei Zeitpunkten nach 4,7 Stunden bzw. 12,5 Stunden wieder mit Wasserdampf aufgeladen. Zwischen jedem Ladevorgang trocknet das Gerät aus. Wir stellen fest, dass der Spitzenstromausgang zunimmt, wenn das Gerät zyklisch läuft. Der Spitzenstrom für die drei Ladepunkte beträgt 4,8 mA, 7,8 mA bzw. 9,3 mA. Das System muss trocknen, bevor wir es wieder aufladen können. Um den Effekt des schnellen Trocknens der Membran zu sehen, beschleunigen wir das Trocknen kurz nach der Einwirkung von Wasserdampf, indem wir eine Minute lang einen trockenen Luftstrom einblasen. Abbildung 4b besteht aus einer repräsentativen Stromkurve, bei der wir das Gerät mit Wasserdampf aufgeladen haben, gefolgt von einem 1-minütigen Trocknungszyklus. Wir führten eine 27,7-stündige Aufzeichnung durch (Abb. 4b). Das Trocknen des Geräts trägt dazu bei, das System sofort wieder aufzuladen, wie in Abb. 4c dargestellt. Abbildung 4d, e zeigen, dass der Grundstrom nach dem Wasserdampf- und Trocknungszyklus deutlich ansteigt.

Lade-Entlade-Funktionen des mit NaCl getränkten Kokongeräts. (a) Repräsentative Stromkurve für 13 Stunden mit drei Ladezyklen. Blaue Pfeile zeigen den Zeitpunkt der Wasserdampfexposition an. (b) Repräsentative Stromkurve für 27,7 Stunden mit intermittierendem Wasserdampf und schnellen Trocknungszyklen. Die farblich schattierten Zonen zeigen die Zyklen an. (c) Das vergrößerte Bild der ersten farbig schattierten Zone. Dreimal wird dieses Gerät mit Wasserdampf beaufschlagt und mit einem Gebläse getrocknet (orangefarbener Pfeil zeigt trockene Luft an). (d) Das vergrößerte Bild der zweiten farbig schattierten Zone. Dieses Gerät wird einmalig mit Wasserdampf beaufschlagt und mit einem Gebläse getrocknet. (e) Das vergrößerte Bild auf der Stromkurve zeigt an, dass der Grundlinienstrom zugenommen hat.

Wir verwendeten Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS), um die Kokonoberflächen zu analysieren, und Abb. 5, 6 und Tabelle 1 fassen die Daten zusammen. Wie in Abb. 5a–c dargestellt, nimmt die Gesamtpräsenz von Kohlenstoff, Stickstoff und Sauerstoff auf der Kokonoberfläche bei Benetzung ab (Abb. 5b) und erholt sich dann leicht wieder, wenn sie Wasserdampf ausgesetzt wird (Abb. 5c). Bei der weiteren Untersuchung des schmalen Spektrums für C1s, in Abb. 5d–f haben wir beobachtet, dass das Vorhandensein von Kohlenstoffspezies mit niedriger Bindungsenergie auf der Oberfläche bei Benetzung und weiter bei Einwirkung von Wasserdampf abnimmt. Das schmale Spektrum von Stickstoff und Sauerstoff zeigt einen ähnlichen Trend zur Reduzierung von Oberflächenspezies und ihrer Erholung bei Einwirkung von Wasserdampf (Abb. 5g – l). Wie in der Tabelle gezeigt, beträgt die C:N:O-Oberflächenzusammensetzung in trockener Form 4:1:2,5. In nasser Form 2,64:0,55:1,71 und bei Einwirkung von Wasserdampf 3,0:0,99:2,57. Das sich ändernde C:N:O-Verhältnis ist ein Hinweis auf eine Membranreorganisation, bei der die Benetzung zu einer Erweichung der ursprünglich starren Membran führt. Die Einwirkung von energiereichem Wasserdampf fördert die Ausrichtung elektronenreicher Spezies wie C–N-, C=O- und OCNH2-Spezies, die als molekulare Drähte zur Ladungsleitung fungieren. Diese biologische Membran ist also eine programmierbare Materie, die bei Wechselwirkung mit energiereichen Wassermolekülen ihre Umwandlung von einer schlecht leitenden in eine leitende Matrix zeigt. Abbildung 5m–o zeigt die Basisspektren von Na1s.

Repräsentatives XPS-Spektrum für trockenen Seidenkokon, in Wasser getränkten Seidenkokon, in Wasser getränkten und Wasserdampf ausgesetzten Seidenkokon. Übersichtsspektrum des trockenen Seidenkokons. Blaue, grüne und gelbe XPS-Peaks kodieren die niedrigste bis höchste Bindungsenergie. Die entsprechenden Bindungsenergiewerte mit entsprechender Farbcodierung finden Sie in Tabelle 1 (a), in Wasser getränkter Seidenkokon (b), in Wasser getränkter Seidenkokon und Wasserdampf ausgesetzt (c). Vergleichendes C1s-Spektrum für den trockenen Seidenkokon (d), den in Wasser getränkten Seidenkokon (e), den in Wasser getränkten und Wasserdampf ausgesetzten Seidenkokon (f). Vergleichendes N1s-Spektrum für den trockenen Seidenkokon (g), den in Wasser getränkten Seidenkokon (h), den in Wasser getränkten und Wasserdampf ausgesetzten Seidenkokon (i). Vergleichendes O1s-Spektrum für den trockenen Seidenkokon (j), den in Wasser getränkten Seidenkokon (k), den in Wasser getränkten und Wasserdampf ausgesetzten Seidenkokon (l). Vergleichende Na-Spektren für den trockenen Seidenkokon (m), den in Wasser getränkten Seidenkokon (n), den in Wasser getränkten und Wasserdampf ausgesetzten Seidenkokon (o).

XPS-Spektrum zur Beobachtung von Veränderungen in der Oberflächenzusammensetzung von Seidenkokons bei Wechselwirkung mit NaCl. Blaue, grüne und gelbe XPS-Peaks kodieren die niedrigste bis höchste Bindungsenergie. Die entsprechenden Bindungsenergiewerte mit entsprechender Farbcodierung sind in Tabelle 1 verfügbar. XPS für in wässriger NaCl getränkten Kokon, (a) Übersichtsspektrum, (b) C1s-Spektrum, (c) N1s-Spektrum, (d) O1s-Spektrum, (e) Cl2p-Spektrum, (f) Na1s-Spektrum; XPS-Spektren für in wässriger NaCl getränkte und Wasserdampf ausgesetzte Kokons, (g) Übersichtsspektrum, (h) C1s-Spektrum. (i) N1s-Spektrum, (j) O1s-Spektrum, (k) Cl2p-Spektrum, (l) Na1s-Spektrum.

Als nächstes geben wir NaCl in den Kokon, um die Ladungsträger zu erhöhen. Wir führten eine detaillierte XPS-Analyse durch (Abb. 6a – l), um die chemischen Veränderungen an der Oberfläche beim Einbringen von NaCl in den Seidenkokon zu verstehen. Abbildung 6a,g zeigt die Untersuchungsspektren für in NaCl getränkte Kokons und für mit NaCl getränkte und zusätzlich Wasserdampf ausgesetzte Kokons. Im mit NaCl getränkten Kokon verringert sich die Oberflächenzusammensetzung von Kohlenstoff, und Stickstoff und Sauerstoff nehmen zu, wenn sie Wasserdampf ausgesetzt werden, was auf eine strukturelle Neuprogrammierung der Membran hinweist (Abb. 6b – d, h – j). In schmalen Sauerstoffspektren entspricht ein 530 eV-Peak Gittersauerstoff. Ein zweiter Peak bei 533,5 eV weist auf exponierte Oxide mit Wasser hin, was auf dissoziativ adsorbierte Wassermoleküle oder Oberflächenhydroxyle hinweist. Da XPS eine Oberflächenanalysetechnik ist, die die Elementzusammensetzung in weniger als den oberen 10 nm der Oberfläche bewertet, zeigt eine drastische Reduzierung der Anwesenheit von Natrium und Chlorid, dass diese Elemente in der Membran versickern, wenn sie Wasserdampf ausgesetzt werden (Abb. 6e, f,k,l). Das Eindringen der Natrium- und Chloridionen in das Proteingerüst führt möglicherweise zur Bildung von Leitbrücken und damit zu einer erhöhten Leitfähigkeit. Durch die Zugabe von Natriumchlorid erhöht sich die Grundleitfähigkeit, die Membran behält jedoch weiterhin ihre ursprünglichen charakteristischen Eigenschaften. Alle zugewiesenen Werte für die verschiedenen Peaks sind in Tabelle 1 aufgeführt.

Mit der Entdeckung der Dampfmaschine im 17. Jahrhundert durch Thomas Newcomen und James Watt entwickeln wir den Prototyp eines selbstleuchtenden Wasserkochers und Wasserdampfpaneele für futuristische Häuser unter Verwendung einer „Sole-Seide-Kokon-Protein-Biobatterie“, bei der feuchte Abwärme entsteht erzeugt Strom.

Beim ersten Gerät schlagen wir vor, dass wir die von einem Wasserkocher erzeugte Abwärme nutzen können, um das Gerät mit Strom zu versorgen (Abb. 7a – d, Zusatzvideo S1). Wir platzieren das Gerät an der Öffnung des Wasserkochers und entfernen es nach der anfänglichen Einwirkung von Wasserdampf für 2 Minuten. Der Geräteausgang erzeugt für die nächsten 24 Stunden einen geringen Strom, erkennbar an einer grün leuchtenden Leuchtdiode. In ähnlicher Weise haben wir in einem Modellprototyp eines Hauses eine Reihe von Geräten platziert, die von unten Wasserdampf ausgesetzt werden (Abb. 8a–c, Zusatzvideo S2). Die Lichterkette bleibt über einen längeren Zeitraum in Betrieb. Diese Prototypen sind Beispiele für die Nutzung der Abwärme zur Erzeugung nutzbaren Stroms.

Der selbstleuchtende Wasserkocher. (a) Der Aufbau zeigt das Gerät an der Mündung des Wasserkochers. (b) Leuchtende LED nach Einwirkung von Wasserdampf. (c) Eine Nahansicht der leuchtenden LED und der Kondensation des Wasserdampfs. (d) Das Gerät nach dem Entfernen aus der Wasserdampfquelle.

Die Wasserdampfpaneele für futuristische Häuser. (a) Der Aufbau zeigt den Prototyp eines Modellhauses mit Paneelen aus einer „Sole-Seide-Kokon-Protein-Biobatterie“. (b) Die Platten erhalten Wasserdampf von der Unterseite. Die leuchtenden Geräte auf dem Dach. (c) Die hell leuchtenden Geräte auf dem Dach des Musterhauses.

Das Grundkonzept und der grundlegende Mechanismus der Seidenbiobatterie haben ihre Wurzeln in der asymmetrischen porösen Architektur von Seidenkokons. Die Größe der molekularen Poren ist an der Außenoberfläche deutlich ausgeprägt und nimmt mit zunehmender Annäherung an die Innenoberfläche ab. Der Querschnitt der Poren innerhalb der Seidenkokonmembran ähnelt einer sich verjüngenden rohrartigen Geometrie, die sich zur Innenseite hin verjüngt. Unsere früheren Erkenntnisse haben gezeigt, dass Wasser deutlich länger braucht, um in den Seidenkokon einzudringen, als wenn es von innen nach außen gelangt. In gewisser Weise macht die Porenasymmetrie die Seidenkokonmembran zu einer wasserdichten Struktur9,10,11. Wenn also alle Poren mit Wasser gefüllt sind, weist die Seidenmembran einen Wassergradienten auf, was zu einer Potentialdifferenz führt10,11. Angenommen, wir erhitzen diese wassergefüllte Struktur, dann erfährt das Wasser zusammen mit den Seitenketten des Seidenmembranproteins eine molekulare Bewegung. In diesem Stadium erzeugen und fungieren die Polaron-ähnlichen und Protonen-Einheiten (H3O+) entlang der asymmetrischen porösen Röhren der Seidenkokonmembran als Ladungsträger10,11,16. Die geringe inhärente Potentialdifferenz der Seidenkokonmembran verleiht diesen polaronähnlichen Ladungsträgern eine leichte Richtungsabhängigkeit10,11,16. Wir erzeugen also eine zusätzliche Potentialdifferenz, indem wir die Membran zwischen asymmetrischen Elektroden mit unterschiedlichen Elektronegativitätswerten platzieren. Wir haben Aluminium und Kupfer mit Elektronegativitätswerten von 1,61 bzw. 1,90 unter Verwendung der Pauling-Skala ausgewählt.

Dennoch bleibt die Herausforderung bestehen, wie die Ladungsträger erhöht werden können. Die Ladungsträgerdichte entscheidet über die Stromabgabe. Daher verstärken wir die Ladungsträger, indem wir den Seidenkokon in eine Salzlösung eintauchen – die Poren füllen sich mit Natrium- und Chloridionen und Wassermolekülen. Jetzt besteht das System aus einer asymmetrischen Seidenmembran, die reich an ionischen Ladungsträgern ist, sowie aus Wassermolekülen, die den Ionenfluss unterstützen. Abbildung 9 bietet eine grafische Zusammenfassung des Mechanismus der Seidenbiobatterie.

Mutmaßlicher Mechanismus der Seidenkokon-Biobatterie. (a) Das Bild des Kokons zeigt die ausgeprägte Innen- und Außenfläche des Kokons, um die asymmetrische Natur der Seidenkokonmembran zu erklären. (b) Die Poren entlang der Membran sind so geformt, dass sie wie gewundene, sich verjüngende Kanäle erscheinen. Die Kanäle verengen sich zur Innenfläche hin und treten an der Außenfläche stärker hervor. (c) Bei Einwirkung von Wasserdampf fangen die Kanäle den Wasserdampf ein und erzeugen einen Wassergradienten. Weitere Hitze führt zu Bewegungen in den Seitenketten der Proteine, die mit den Wassermolekülen interagieren, was zur Bildung polaronartiger Komplexe und H3O+-Spezies führt. (d) Die NaCl-Zugabe bewirkt eine Erhöhung der Dichte der Ladungsträger und führt zu einer deutlichen Erhöhung der Leitfähigkeit.

Zu unserer Überraschung verändert die zweiminütige Einwirkung feuchter Hitze die Oberflächeneigenschaften der Seidenkokonmembran. Das erste Ereignis, das wir beobachten (Tabelle 1), ist die proportional stärkere Freilegung der elektronendichten, hochenergetischen Kohlenstoffspezies (C–N, C=C, C=O) auf der Kokonoberfläche. Der zweite Aspekt (Tabelle 1) besteht darin, dass die Natrium- und Chloridionen in die Matrix eindringen. Da das Seidenkokonsystem eine inhärente Asymmetrie aufweist, führt die Ladungsbewegung innerhalb der Matrix nach der Einwirkung von Wasserdampf zu einer asymmetrischen Verteilung. Höchstwahrscheinlich bilden die ionischen Spezies, die mit Proteinketten und Wasser interagieren, Cluster von ionischen Brücken, was zu einer verbesserten Leitung führt.

Darüber hinaus führt der abwechselnde „Wasserdampf-trockene Luft“-Zyklus zu einer schnellen Bewegung von Wassermolekülen durch die asymmetrischen porösen Rohre der Seidenkokonmembran. Dieser Vorgang führt zu einer schnellen Wiederaufladung der Membran. Andernfalls muss die Membran teilweise austrocknen, bevor wir sie wieder aufladen können. Der kritische Punkt, der sich aus dieser neuen Klasse von Seidenbiobatterien ergibt, ist die optimale Wasserkonzentration innerhalb der asymmetrischen Seidenkokonmembran, ausreichend Ladungsträger, um ausreichend Strom zu erzeugen, und eine schnelle Störung des Systems durch Wärme.

Die vorliegende Studie eröffnet einige spannende Aspekte über die elektrischen Eigenschaften der Seidenkokon-Proteinmembran. Der anfängliche starke Anstieg des Stroms gegenüber der Grundlinie nach der Einwirkung von Wasserdampf ähnelt halbleiterähnlichen Merkmalen in den Proteinen. Während die bekannten Halbleiter größtenteils anorganisch oder organisch sind, deuten aktuelle Ergebnisse auf eine Forschungsmöglichkeit für proteinbasierte Halbleiterbauelemente hin. Mit den Fortschritten in der Biotechnologie ist die Produktion von Proteinen im großen Maßstab eine durchaus machbare Option17,18,19,20. Möglicherweise finden wir in Zukunft industrielle Anwendungen für biologisch abbaubare, wasserbasierte und flexible Elektronik.

Die nächste Beobachtung ist die Aufwärtsverschiebung des Basisstroms nach Einwirkung von Wasserdampf. Die Leitfähigkeit der Membran verbessert sich nach 2-minütiger Einwirkung von Wasserdampf und es erscheint wie eine Änderung des Leitfähigkeitszustands der Membran – ein etwas ähnliches Phänomen wie der Gedächtniserwerb durch langfristige Potenzierung im neuronalen Netzwerk21. Sobald die feuchte Membran einen kritischen Temperaturpunkt erreicht, löst sie eine Kaskade elektrischer Aktivität aus. Die mehrfachen Lade-Entlade-Zyklen deuten darauf hin, dass die Seidenmembran über ein eingebautes Gedächtnis verfügt und durch Feuchtigkeit und Hitze aktiv wird. Im Wesentlichen handelt es sich um ein wasserbasiertes Thermistorgerät.

Die Leitfähigkeit verbesserte sich weiter, als die Natrium- und Chloridionen in die Proteinmatrix eindrangen und möglicherweise Salzbrücken bildeten. Diese nanoskopischen Salzbrücken helfen beim Ladungstransport über das Kokonprotein. Der auffälligste Aspekt ist die Beständigkeit des Stroms in einem mit NaCl getränkten Kokon, der Wasserdampf ausgesetzt ist. Das beobachten wir zum ersten Mal: ​​Das Kokonprotein funktioniert wie eine feste Elektrolytmatrix, die sich als Reaktion auf Feuchtigkeit und Hitze neu programmiert.

Der „Wasserdampf-Trockenluft“-Zyklus zum schnellen Laden und Entladen der Kokonbatterie ist von der Kokonökologie inspiriert. Der Kokon verbleibt in einem Mikroökosystem, in dem die Pflanzenblätter ihm ein feuchtes Ökosystem bieten, während das Sonnenlicht für die Transpiration sorgt. Wie ein Thermoelement erfährt der Kokon also ein niedriges und ein hohes Temperaturregime. Ein optimaler Wasserstand in den Poren des Kokons trägt dazu bei, den wachsenden Wurm darin zu unterstützen. Besonders in den Tropen sind die Temperatur und die Luftfeuchtigkeit hoch, wenn die Puppe nach der Metamorphose als Schmetterling schlüpft5. Die Membran wird also elektrisch geladen, um dem Schmetterling das Signal zu geben, aus dem Kokon zu schlüpfen10,12. Wir haben diese Idee vom Kokon-Biosystem übernommen und es einem alternativen „Wasserdampf-trockene Luft“-Zyklus ausgesetzt, um über einen längeren Zeitraum maximalen Strom zu erhalten. Es ist in gewisser Weise ein Beispiel für ein „Protein-Thermoelement“. Abbildung 10a–c erläutert den Lade-Entlade-Prozess im Hinblick auf die Ökologie des Kokons.

Ökologie des Kokons. (a) Tagsüber verursacht die Sonneneinstrahlung Evapotranspiration aus der Natur. Aufgrund der Nähe zur umgebenden Vegetation bleibt die Feuchtigkeit in den mikrostrukturierten Kanälen des Seidenkokons hängen. (b) Während der Nacht kondensiert die eingeschlossene Feuchtigkeit in den Poren des Seidenkokons, wenn die Temperatur sinkt. (c) Die gleichzeitige Anwendung von trockener Luft und Wasserdampf verursacht einen Wassergradienten im Kokon. (d) Die natürliche Fähigkeit von Cocoon, Feuchtigkeit einzufangen und in grünen Strom umzuwandeln, macht es zu einem geeigneten Material für AWG-Geräte.

Die Beweise aus der XPS-Analyse werfen Licht auf einige dieser molekularen Oberflächenereignisse, die die Flut elektrischer Aktivitäten verursachen. Der Wasserdampf reduziert das Vorhandensein niederenergetischer Kohlenstoffspezies (C–C, C–H) an der Oberfläche. Im Gegensatz dazu blieben die elektronendichten, hochenergetischen Kohlenstoffspezies (C–N, C=C, C=O) unverändert, was möglicherweise das Ladungsspringen an der Oberfläche verstärkte.

Der grundlegende Unterschied zwischen der herkömmlichen Batterie und der Seidenkokon-Biobatterie besteht in der Aufladung mit Wasserdampf und der Nutzung der asymmetrischen Geometrie der natürlichen Seidenkokonmembran. Bislang hat keine Batterie die Möglichkeit, sich mit Wasserdampf aufzuladen. Atmosphärischer Wasserdampf ist eine reichlich vorhandene, unbegrenzte Ressource, die durch den Wasserkreislauf der Erde angetrieben wird. Dreitausendeinhundert Kubikmeilen der Atmosphäre bestehen aus Wasserdampf22. Die Erfindung dieser Studie besteht darin, Wasserdampf zu nutzen, um mithilfe einer natürlich vorkommenden Proteinschnittstelle Strom zu erzeugen. Darüber hinaus ist NaCl aufgrund der großen Meeresbedeckung eine reichlich vorhandene Ressource. Zum jetzigen Zeitpunkt berichtet die aktuelle Forschung über einen von Menschen hergestellten Prototyp. Wenn die Technologie in Zukunft in industriellem Maßstab umgesetzt wird, verspricht sie, grünen Strom aus allen reichlich vorhandenen natürlichen Ressourcen der Erde zu gewinnen. In der Abbildung haben wir einen schematischen Vorschlag für zukünftige Anwendungen dargestellt.

Das ständige Bestreben, den Bedarf an Süßwasser zu decken, weckt das Interesse an intensiven Verbesserungen bei der Entwicklung eines effizienteren atmosphärischen Wassergenerators (AWG)22. Die asymmetrische Geometrie von Seidenkokons, ihre natürliche Tendenz, Feuchtigkeit einzufangen, und ihre Fähigkeit, Strom zu erzeugen, könnten eine Komponenteninnovation in der futuristischen AWG-Entwicklung sein (Abb. 10d). Angesichts der technologischen Fortschritte in der umweltfreundlichen Fertigung ist die Entwicklung einer kokoninspirierten Biopolymer-Architektur eine umweltfreundliche Lösung für feuchtigkeitsspeicherndes Material. Die zusätzliche integrierte Funktionalität zur Stromgewinnung aus solchen Strukturen ist von immenser Bedeutung für die Deckung des Energiebedarfs an abgelegenen Orten, an strategischen Standorten und für die Fülle anderer unerforschter Aspekte der Technik.

Neben unseren Bemühungen, das Energiesystem mit verschiedenen Wasserdampfabgabemodulen zu koppeln, arbeiten wir in den folgenden Bereichen. Wir optimieren derzeit das System für Lebensmittel-Biosensoranwendungen und integrieren das System in den menschlichen Körper für Low-Cut-Therapien bei chronischen neurologischen Problemen. Wir kombinieren das Design mit einem Autoauspuffrohr, in dem eine erhebliche Menge Wasserdampf kondensiert. Die Kopplung der vorliegenden Erfindung wird eine zusätzliche Möglichkeit sein, Strom aus dem Abgassystem eines Automobils zu erzeugen.

Angesichts der Einschränkungen der aktuellen Studie müssen wir noch die genauen molekularen Ereignisse erforschen, die die hohe Leitfähigkeit innerhalb des Proteinmoleküls steuern. Der vielversprechendste Aspekt ist jedoch, dass die vorliegenden Ergebnisse uns dazu zwingen, unsere Biodesign-Perspektive der Fertigung zu überdenken. Moderne Herstellungsprozesse haben mit übermäßigen Treibhausgasemissionen zu kämpfen23. Wenn es um Proteine ​​wie Seide geht, hat die Natur den Weg der nachhaltigen Herstellung im Laufe der Evolution optimiert. Weitere klassische Beispiele für autarke Energiegewinnungs- und -speichersysteme im Arsenal der Natur sind lichtempfindliche Chloroplastensysteme und die Elektronentransportketten der Mitochondrien. Die Fülle eingebetteter Proteine ​​in diesen Systemen und anderen Zellen erzeugt feuchte Ströme geringer Intensität und nimmt gleichzeitig Licht, Wärme, Vibrationen, Geruch, Spannung, osmotischen Druck und pH-Wert wahr. Diese Proteine ​​sind Kanäle, Pumpen und Poren, die für die Funktion unseres Gehirns, Herzens und unserer Muskeln von entscheidender Bedeutung sind. Die Biosysteme sind während ihres gesamten Überlebens auf diese winzigen Mengen an Nassstrom angewiesen, die von diesen Proteinen erzeugt werden. Die Natur hat ihre genetische und enzymatische Maschinerie optimiert, um den CO2-Fußabdruck bei der Herstellung dieser Proteine ​​zu minimieren. Die technologische Herausforderung besteht jedoch darin, diese Proteine ​​unter Beibehaltung ihrer funktionellen Integrität zu isolieren. Darüber hinaus besteht die Herausforderung darin, die aktuelle Leistung zu steigern.

In der vorliegenden Studie leihen wir uns die Intelligenz des Seidenkokonwurms. Seidenraupen entwickeln diesen feuchten Kokon aus thermoelektrischem Material und Seide, um die Metamorphose zu steuern. Wir nutzen die eingebaute Intelligenz dieses robusten Proteins und erhöhen seine Ladungsträger. Die Ergebnisse sind vielversprechende und offene Wege für die industrielle Entwicklung proteinbasierter Halbleiter, Energiegeräte, Inkubatoren, Arzneimittelträger und Proteinelektroden für biomedizinische und bioelektronische Anwendungen.

Alle zur Generierung der Zahlen und zur Unterstützung des Textes dieser Rezension verwendeten Daten sind auf Anfrage per E-Mail an den entsprechenden Autor erhältlich: [email protected], [email protected].

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Wir danken Herrn Bharat Kumar, der uns bei der Geräteherstellung und der Erstellung des Zusatzvideos DIY geholfen hat.

NanoScience Technology Center, University of Central Florida, Orlando, Florida, 32826, USA

Himanshi Jangir

Designabteilung, Indian Institute of Technology Kanpur, Kanpur, UP, 208016, Indien

Mainak Das

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HJ und MD hatten die Idee, konzipierten die Experimente, sammelten die Daten und verfassten das Manuskript.

Korrespondenz mit Himanshi Jangir oder Mainak Das.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Springer Nature bleibt neutral hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten.

Ergänzendes Video S1.

Ergänzendes Video S2.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Jangir, H., Das, M. Entwurf einer wasserdampfbetriebenen Sole-Seide-Kokon-Protein-Biobatterie für einen selbstleuchtenden Wasserkocher und Wasserdampfpaneele. Sci Rep 12, 13999 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-18211-x

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Eingegangen: 14. Juni 2022

Angenommen: 08. August 2022

Veröffentlicht: 17. August 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-18211-x

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