Phasenverhalten von Single und Multi

Dec 05, 2023

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 4507 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Das Phänomen der Phasenänderung hat einen erheblichen Einfluss auf die Dynamik und Verteilung von Flüssigkeiten in porösen Medien. Einer der Hauptfaktoren, die das Phasenverhalten von Flüssigkeiten in Reservoirs beeinflussen, ist der Kapillaritätseffekt, der zwangsläufig an Bedeutung gewinnt, wenn das Medium dichter wird (Einschlusseffekt) und mehr Poren in Nanogrößen enthält. Das Verständnis der Art der Verdampfung und Kondensation von Kohlenwasserstoffen in solch begrenzten Medien ist wichtig für die genaue Modellierung von Zweiphasenhüllen und damit für die Leistung der Energieerzeugung aus Kohlenwasserstoffreservoirs. In diesem Artikel wird die Verdampfung von ein- und mehrkomponentigen Kohlenwasserstoffen in verschiedenen Gesteinsarten (nämlich Sandsteinen, Kalksteinen, dichten Sandsteinen und Schiefern) untersucht. Die Verdampfungstemperaturen wurden in jedem Gesteinstyp experimentell gemessen und mit den unter Volumenbedingungen gemessenen Siedepunkten verglichen, um die Abweichung zwischen den Phasenänderungstemperaturen in Kapillarmedien und den Volumenwerten zu untersuchen. Die Abweichung zwischen den gemessenen Verdampfungstemperaturen und den Massenmessungen reichte von 4,4 % (1,6 % in Kelvin-Einheiten) bis 19,7 % (5,2 % in Kelvin-Einheiten) bei einkomponentigen Lösungsmitteln und 1,4 % (0,4 % in Kelvin-Einheiten) bis 27,6 % (5,3 % in Kelvin-Einheit) mit den Kohlenwasserstoffgemischen. Die aus den Experimenten erhaltenen Verdampfungstemperaturen wurden auch mit den berechneten Zweiphasenhüllen verglichen, die anhand der klassischen Peng-Robinson-Zustandsgleichung berechnet wurden. Die prozentuale Abweichung der gemessenen Verdampfungstemperaturen von den berechneten Werten betrug mindestens 4,4 % (1,6 % in Kelvin-Einheiten) bei Einkomponenten-Lösungsmitteln und 2,1 % (0,7 % in Kelvin-Einheiten) bei Kohlenwasserstoffmischungen.

Eines der häufigsten physikalischen Phänomene in Kohlenwasserstofflagerstätten während der Produktions- oder Injektionsphase ist die Änderung der Flüssigkeitsphase aufgrund der Änderung des regionalen Drucks oder der Temperatur. Während der Produktionsperioden nimmt der Druck in Bohrlochnähe allmählich ab, was im Laufe der Zeit zu einer Verdampfung leichterer Komponenten führt. Beispielsweise führt die Injektion von Fremdgasen bei Anwendungen zur Enhanced Oil Recovery (EOR) aufgrund der nicht-isobaren Bedingungen in den porösen Medien zu einer erheblichen Phasenänderung der eingeführten Gase in der Lagerstätte. Ein solches Phänomen kann in Hochdruckreservoirs häufig auftreten.

Eine gängige Praxis bei Schwerölanwendungen ist die Injektion von Dampf in die Matrix, um die Viskosität des Öls thermisch zu reduzieren und so seine Beweglichkeit innerhalb des Kapillarsystems zu verbessern. Aufgrund des massiven Wärmeverlusts neigt Dampf dazu, seine Wärmeenergie zu verlieren und nach der Einspritzung zu kondensieren, was zu einer höheren Dichte führt. Im Allgemeinen ist das Auftreten von Verdampfung und Kondensation in den Reservoirs von größter Bedeutung, da es das dynamische Verhalten von Flüssigkeiten, dh die Verteilung und Ausbreitungsgeschwindigkeit von Flüssigkeiten, beeinflusst. Eine weitere gängige Praxis in Öllagerstätten ist die Verwendung flüssiger oder gasförmiger Lösungsmittel mit oder ohne thermische Unterstützung. Temperatur- und Druckänderungen während dieser Art von Anwendung wirken sich entscheidend auf die Kohlenwasserstoffrückgewinnung und die Rückgewinnung teurer Lösungsmittel aus.

Unter solchen Umständen ist es äußerst wichtig, den Phasenwechsel in den porösen Matrizen genau vorherzusagen, da eine gewünschte Phase sowohl die Ölausbeute als auch die Kosten erheblich verbessern kann. Ein Propan-Injektionsprojekt in dichte Bakken-Reservoirs ist ein geeignetes Beispiel für Fälle, in denen die Phase der injizierten Flüssigkeit eine wichtige Rolle bei der Erzielung einer endgültigen Ölförderung spielt. Eines der Hauptziele beim Einspritzen von Kohlenwasserstofflösungsmitteln ist die Reduzierung der Schwerölviskosität, sobald die Lösungsmittel mit dem Öl in Kontakt kommen. Das Einspritzen der Lösungsmittel in gasförmiger Form wird durch den hohen Kapillarwiderstand in den Poren eingeschränkt, der die Ausbreitung von Gasen und den Kontakt mit dem Öl begrenzt. In Bakken-Lagerstätten wurde Propan aufgrund seines geeigneten Phasenwechseldrucks ausgewählt, der es ihm ermöglichte, im Lagerstättenzustand in flüssiger Phase zu sein, sowie aufgrund seines effizienten Kontakts mit dem Öl1.

Bei Simulationsstudien der genannten Anwendungen ist die genaue Dateneingabe für das Phasenverhalten von Kohlenwasserstoffen von entscheidender Bedeutung, da sie einen erheblichen Einfluss auf die Dynamik der Prozesse und damit auf die Vorhersage der Ölförderung hat. Peng und Robinson2 entwickelten ein Zustandsgleichungsmodell (EoS), um das Phasenverhalten von Reinkomponenten- und Mehrkomponentenflüssigkeiten vorherzusagen, einschließlich anderer physikalischer Eigenschaften wie Dichten und volumetrisches Verhalten:

Dabei ist \(R\) die universelle Gaskonstante (8,31 J/mol.K), \(T\) die Flüssigkeitstemperatur (ein Bereich zwischen 293,15 und 473,15 K), \({V}_{m}\) die Molarität Volumen der Flüssigkeit, basierend auf dem Druck und der Temperatur des Systems. Tabelle 1 zeigt die Molvolumina der verwendeten reinen Komponenten bei 293,15 K (20 °C). \(a (T)\) und \(b\) sind Anziehungsparameter und Van-der-Waals-Kovolumen, deren Größen Druck und Temperatur ausgesetzt sind.

Zuvor hatten Redlich und Kwong3 eine Gleichung vorgeschlagen, die die Druckschwankung mit Volumen und Temperatur verknüpfte. Die Gleichung wurde dann von Soave4 modifiziert, um die Genauigkeit des vorherigen EOS-Modells3 zu verbessern. Die ursprünglichen Formen des kubischen EoS von Peng Robinson (PR) und Redlich Kwong (RK) berücksichtigen den Kapillardruck und den Adsorptionseffekt nicht. Kürzlich wurde jedoch gezeigt, dass die Vernachlässigung dieser Faktoren dazu führen kann, dass PR-EoS und RK-EoS eine ungenaue Schätzung des Phasenverhaltens in begrenzten porösen Medien liefern, insbesondere wenn sie aus einem größeren Prozentsatz an Nanoporen bestehen5,6,7.

Mehrere Studien8,9,10,11,12 wurden durchgeführt, um den Begriff des Kapillareffekts (oder Einschlusseffekts) auf die ursprüngliche kubische EoS anzuwenden. Travalloni et al.13 entwickelten eine erweiterte Version von PR-EoS, die die Auswirkungen von Kapillarität und Porenmolekülen auf das Phasenverhalten eingeschlossener Flüssigkeiten berücksichtigte. Nojabaei et al.14 bezogen den Kapillardruck in Berechnungen des Dampf-Flüssigkeits-Gleichgewichts (VLE) ein und nutzten ihn dann für PR-EoS, um die Druck-Temperatur-Phasenhüllen für eine Reihe binärer Gemische zu berechnen. Die Berücksichtigung des Kapillaritätseffekts in den VLE-Gleichungen führte zu einer Verringerung des Blasenpunktdrucks und einem Anstieg/Abfall des Taupunktdrucks. Wenn das Medium dichter wird, werden eingeengte Flüssigkeiten stark von der Porenwand beeinflusst (Molekül-Poren-Wechselwirkung), was auf die begrenzte Anzahl von Molekülen zurückzuführen ist15, was zu einer heterogenen Flüssigkeitsverteilung16 führt. Cui et al.15 führten eine modifizierte Version von PR-EoS ein, indem sie den Molvolumenterm basierend auf der reduzierten Molzahl der Flüssigkeit anpassten, die sich aus dem Adsorptionsphänomen ergibt.

Das Verständnis des Phasenwechselverhaltens von Flüssigkeiten in porösen Medien ist ein wichtiger Aspekt, um die Dynamik, Phasenverteilung und Öl-/Gasgewinnung von Flüssigkeiten genau vorherzusagen. Das Problem wird in dichten Lagerstätten (Schiefer, dichte Sandsteine ​​usw.) noch kritischer, da diese Gesteine ​​hauptsächlich von Nanoporen beherrscht werden17,18. Verschobene Phasenänderungstemperaturen und -drücke von Flüssigkeiten werden beobachtbar, sobald die mittleren Größen unter 1000 nm (nm) fallen, wie durch die klassische Kelvin-Gleichung19 angegeben, oder 100 nm, wie von Cui et al.15 berichtet.

In einer früheren Studie18 wurde eine Analyse der Porengrößenverteilung durchgeführt, um die Abweichung der Porengrößen in Schiefer, dichtem Sandstein, Indiana-Kalkstein und Berea-Sandstein zu ermitteln. Die Analyse ergab, dass rund 4 % der Kanäle in den durchlässigen Gesteinen (Sandstein und Kalkstein) kleiner als 100 nm waren. Infolgedessen wurden in den durchlässigen Gesteinen, einschließlich der dichten Gesteine ​​(Schiefer und dichte Sandsteine), bei denen ein hoher Prozentsatz ihrer Porendurchmesser im Nanobereich (< 100 nm) liegt, verschobene Verdampfungsdrücke von Propan, Heptan und Oktan festgestellt. Dieses Papier ist eine Fortsetzung unserer vorherigen Arbeiten5,6,7,18,20 und untersucht die Verdampfungstemperatur von reinen Kohlenwasserstofflösungsmitteln, binären Gemischen und ternären Gemischen in verschiedenen Reservoirgesteinen und unter verschiedenen Drücken. Es werden experimentelle Daten und Beweise für die Auswirkung einer begrenzten Umgebung (Nanoporen und hohe Kapillardrücke) auf das Phasenverhalten (Verdampfung) von Lösungsmitteln bereitgestellt. Die experimentellen Ergebnisse werden dann mit den berechneten Verdampfungstemperaturen verglichen, die mit der klassischen PR-EoS ermittelt wurden.

Eingeschlossene Flüssigkeiten weisen besondere physikalische Eigenschaften auf, die sich von denen unter Massenbedingungen unterscheiden21; Folglich neigen die Einschlusseffekte dazu, das Phasenänderungsverhalten von eingeschränkten Flüssigkeiten zu verändern22,23,24. Unter Volumenbedingungen wird das Verhalten des Phasenübergangs hauptsächlich durch Molekül-Molekül-Wechselwirkungen (intermolekulare Bindungen) bestimmt, und die Mehrheit der Flüssigkeitsmoleküle wird aufgrund der Festkörper-Molekül-Wechselwirkung nicht von den Adhäsionskräften beeinflusst. Die Anzahl der Moleküle im Raumvolumen nimmt mit kleiner werdender mittlerer Größe ab. Als Folge davon beginnt der Einfluss von Adhäsionskräften (Poren-Molekül-Wechselwirkung) auf einen großen Teil der Moleküle und führt zu einer Moleküladsorption an der Porenwand. Dieses Phänomen trägt zur Veränderung der Phasenänderungstemperatur/des Phasenwechseldrucks von eingeschlossenen Flüssigkeiten bei13. Darüber hinaus führt die Moleküladsorption in Nanoporen zu einer Heterogenität der Flüssigkeitsdichteverteilung, die die Ursache für verschobenes Phasenverhalten sein könnte25. Abbildung 1 zeigt eine schematische Darstellung der Wechselwirkungen von Molekülen mit der Porenwand im Volumen und unter Kapillarbedingungen.

(a) Verteilung von Flüssigkeitsmolekülen in einer engen Pore. Aufgrund des Einschlusseffekts werden die meisten Moleküle von der inneren Porenoberfläche adsorbiert; (b) Verteilung von Flüssigkeitsmolekülen in einem Massenmedium ohne Kapillarwirkung. Die Minderheit der Moleküle wird von der festen Oberfläche adsorbiert, da die Kohäsionskräfte (intermolekulare Kräfte) dominieren.

Andererseits hat der Phasenwechsel der Flüssigkeiten in der Lagerstätte einen erheblichen Einfluss auf die Fluiddynamik in porösen Medien und beeinflusst daher die Phasenverteilung in der Lagerstätte, die Ausbreitung von Lagerstättengasen und injizierten Lösungsmitteln sowie die gesamte Kohlenwasserstoffgewinnung. Beim Einspritzen von Flüssigkeiten mit hoher Temperatur (z. B. Dampf, heißes Wasser), beim Einspritzen von Lösungsmitteln als Zusatz zu Dampf26,27 oder während der Druckentlastung des Reservoirs kommt es während der gesamten Produktions- oder Injektionsphase kontinuierlich zu einer Verdampfung oder Kondensation der kontaktierten Reservoire und eingespritzten Flüssigkeiten. Dichte Reservoirgesteine ​​zeichnen sich hauptsächlich durch eine ausgedehnte Dichtigkeit aus, was zu einem erheblichen Kapillareffekt auf das Phasenverhalten führt. Daher ist es wichtig, den Einfluss der Kapillarität auf die Art der Phasenänderung gründlich zu verstehen, um eine genaue Modellierung der Flüssigkeitseigenschaften zu erreichen und präzise VLE-Berechnungen für eingeschlossene Flüssigkeiten in dichten Reservoirs durchzuführen. Standardmäßige kubische EoS berücksichtigen nicht die Auswirkung des Einschlusses auf den Phasenwechsel, was dazu führt, dass sie keine geeigneten Kandidaten für die Erzielung präziser VLE-Berechnungen für eingeschlossene Flüssigkeiten in dichten Medien sind.

Neben der verbesserten Genauigkeit phasendynamischer Vorhersagen ist die genaue Modellierung des Phasenverhaltens in Lagerstättengesteinen bei Hochtemperatur-EOR-Anwendungen (z. B. Dampfinjektion) von entscheidender Bedeutung, um die richtigen Temperaturen zur Erzielung optimaler Kohlenwasserstoffausbeuten abzuschätzen. Beispielsweise ist es wichtig, die richtige Temperatur des injizierten Dampfs/Heißwassers bei der Lösungsmittel-über-Dampf-Injektion in einem gebrochenen Reservoir (SOS-FR) zu kennen, um die optimale Rückgewinnung der injizierten Lösungsmittel zu erreichen27. Die korrekte Temperaturschätzung trägt dazu bei, die Betriebskosten zu senken, da keine übermäßige Wärmeenergie benötigt wird. Die Porengrößenverteilungsanalyse (PSDA) wurde zuvor in unseren früheren Arbeiten6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17,18 durchgeführt, um die Verteilung der Porengrößen in mehreren Reservoirgesteinen experimentell zu messen . Diese Studien zeigten, dass fast 4,5 % des Porenvolumens in durchlässigen Gesteinen (Berea-Sandstein und Indiana-Kalkstein) trotz ihrer relativ hohen Durchlässigkeit nanogroß sind. Das Vorhandensein von Nanoporen könnte zu veränderten Dampfdrücken oder Siedetemperaturen in den durchlässigen Gesteinen führen, obwohl der Volumenanteil der begrenzten Poren (< 1000 nm) erheblich gering ist.

Die getesteten Einkomponentenlösungsmittel (Heptan und Oktan) stellten die injizierten Kohlenwasserstofflösungsmittel bei der Kaltlösungsmittelinjektion oder der thermischen EOR-Anwendung dar, bei der Lösungsmittel als Additive zu Dampf verwendet werden. Die binäre Mischung (Pentan-Heptan) stellte ein nichtkomplexes Leichtöl dar; währenddessen fungierte die ternäre Mischung im Vergleich zur binären Mischung als schwereres Öl mit etwas komplexeren Komponenten. Die verschobenen Siedetemperaturen wurden unter drei Hauptdrücken gemessen: (a) Atmosphärendruck (1 atm, 14,7 psi); (b) 64,7 psi; (c) 114,7 psi. Zur Durchführung der Analyse wurde eine spezielle Hochdruck-Hochtemperatur-Fensterzelle (HPHT) verwendet und in einem Ofen mit konstanter Temperatur gehalten, um die Temperatur der Fensterzelle und insbesondere der Gesteine ​​in der Zelle zu kontrollieren. Bei Verdampfungstemperaturen wurden die erzeugten Dampfblasen mithilfe einer Videokamera erfasst, die mit einem Vergrößerungssystem ausgestattet war, das eine klare Visualisierung der Mikrodampfblasen auf der äußeren Gesteinsprobe ermöglichte. Die verschobenen Siedetemperaturen wurden mit den durch PR-EoS berechneten Verdampfungstemperaturen verglichen und Abweichungsprozentsätze zwischen den Messwerten aus den Experimenten und den berechneten Werten aus dem kubischen EoS berechnet.

Die in Abb. 2 gezeigte HPHT-Zelle wurde durch ein Inertgas mit konstanten Drücken unter Druck gesetzt. Als Druckgas wurde Stickstoff ausgewählt, da es unter den Bedingungen unserer Experimente mit den Flüssigkeiten im Inneren der Zelle chemisch inaktiv ist und im Allgemeinen eines der wichtigsten bereits vorhandenen Gase in Öl- und Gaslagerstätten ist. Der anwendbare Druckbereich lag bei 14,7–114,7 psi, basierend auf der maximalen Auslegungstemperatur der Fensterzelle, die 260 °C (533,15 K) betrug. Um über 114,7 psi hinauszugehen, müssten wir die maximale Auslegungstemperatur überschreiten, um uns den Phasenübergangstemperaturen der verwendeten Lösungsmittel zu nähern.

Ein Schema des experimentellen Systems, das zur Messung der Lösungsmittelverdampfungstemperatur verwendet wird. Die Gesteinsprobe wurde in Glycerin getaucht, das als Heizflüssigkeit fungierte. Das Thermoelement wurde außerdem in Glycerin getaucht, um seine Temperatur kontinuierlich zu messen.

Der Druck des Systems wurde durch eine Spritzenpumpe gesteuert, die standardmäßig eine Druckgenauigkeit von 99,5 % aufwies. Die Gesamttemperatur der Zelle wurde unter Verwendung des Konstanttemperaturofens schrittweise von Raumtemperatur (21 °C) auf die Siedetemperatur des getesteten Lösungsmittels, entweder einer reinen Komponentenflüssigkeit oder einer Mischung, erhöht. In allen Experimenten wurden die Temperaturen mit einer Heizrate von 0,05 °C/s erhöht. Vor Beginn der Versuche wurden ausgewählte Gesteine ​​bei 12 psi (unter Atmosphärendruck) abgesaugt, um die eingeschlossene Luft gründlich zu entfernen. Anschließend wurden sie mindestens 24 Stunden lang mit den Kohlenwasserstofflösungsmitteln gesättigt, um eine vollständige Sättigung jeder Gesteinsprobe sicherzustellen. Einer der kritischen Punkte bei der Untersuchung besteht darin, eine gleichmäßige Wärmeverteilung um das Gestein herum zu gewährleisten. Dazu wurden die Gesteinsproben in ein Glycerinbad getaucht, das als Heizflüssigkeit fungierte. Glycerin ist als wasserlösliche Flüssigkeit in unpolaren Kohlenwasserstofflösungsmitteln nicht löslich; Daher würde eine solche chemische Eigenschaft verhindern, dass sich die getesteten Lösungsmittel mit Glycerin vermischen und eine Lösung bilden. Ein weiterer Grund, warum Glycerin als Medium für eine ordnungsgemäße (gleichmäßige) Erwärmung des Gesteins gewählt wurde, besteht darin, dass Glycerin aufgrund seiner hohen Viskosität nur sehr schwer in die Gesteinsporen eindringen konnte und die Gesteinsproben sorgfältig abgesaugt wurden, um sie vollständig zu entfernen die eingeschlossene Luft und vollständig mit Kohlenwasserstoffen gesättigt. Andererseits ist seine Siedetemperatur (~ 290 °C), selbst wenn das Glycerin Zugang zu den Gesteinsporen hat, höher als die geplante Maximaltemperatur der Experimente, die bei 180 °C lag. Daher erfuhr das Glycerin selbst bei den maximalen Temperaturbedingungen unserer Experimente keine Phasenveränderung oder Wechselwirkung mit dem Gestein.

Abbildung 2 zeigt schematisch den Versuchsaufbau zur Untersuchung des Phasenverhaltens von Kohlenwasserstofflösungsmitteln in Lagerstättengesteinen. Mithilfe eines Datenerfassungssystems wurden der Druck und die Temperatur der HPHT-Zelle, einschließlich des Gesteins, jede Sekunde mit Hilfe eines Tauchthermoelements und eines Druckwandlers aufgezeichnet. Die niedrige Heizrate (0,05 °C/Sek.) wurde gewählt, um einen Temperaturunterschied zwischen der Heizflüssigkeit (Glycerin) und der Gesteinsprobe während des Heizvorgangs zu verhindern. So wurde die Temperatur des Glycerins zusammen mit dem Druck kontinuierlich aufgezeichnet. In den Verdampfungsstufen wurde die gebildete Dampfphase von einer Videokamera erfasst, um die Bildung von Gasblasen auf der Gesteinsoberfläche zu erfassen. Die Systemkalibrierung wurde durchgeführt, um mögliche Messfehler zu minimieren. Die Verdampfung unter Massenbedingungen wurde als Benchmark verwendet, um den Aufbau zu kalibrieren und mögliche Ungenauigkeiten zu untersuchen, die durch die Sensoren oder die Wärmeheterogenität im System verursacht werden könnten. Die normalen Siedepunkte der getesteten Flüssigkeiten wurden mit dem Versuchssystem (Abb. 2) gemessen und mit standardisierten Phasenübergangstemperaturen verglichen, die unter identischen Bedingungen hinsichtlich Volumen und Druck gemessen wurden.

In unseren früheren Studien6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17,18 wurde PSDA durchgeführt, um Abweichungen der Porengrößen in Berea-Sandstein, Indiana-Kalkstein, dichtem Sandstein und Schiefer zu messen . Die Studie zeigte mehrere gemessene Parameter, einschließlich des Besetzungsprozentsatzes von Poren, die enger als 1000 nm sind, in jedem Gestein. Die Analyse der Porengrößenverteilung erfolgte durch Quantifizierung der Stickstoffdesorption und -adsorption auf der Gesteinsoberfläche. Tabelle 2 zeigt Volumenprozentsätze von Nanoporen (< 1000 nm), Permeabilität und Dichte in Sandstein, Kalkstein, dichtem Sandstein und Schiefer.

Die hochpermeablen Gesteine ​​(Sandstein und Kalkstein) bestehen laut PSDA hauptsächlich aus Makroporen und fast 95,5 % der Poren sind größer als 1000 nm. Basierend auf der Literatur könnte das Phasenverhalten von Flüssigkeiten in den meisten Poren in den durchlässigen Gesteinen möglicherweise durch das klassische PR-EoS vorhergesagt werden, da der Kapillareffekt nicht ausreichen würde, um eine Änderung der Siedetemperaturen zu bewirken. Nichtsdestotrotz würden sich Flüssigkeiten in begrenzten Poren, die in Sandstein und Kalkstein in der Minderheit vorkommen, aufgrund hoher Kapillardrücke und Adsorptionseffekte hinsichtlich der Phasenänderung unterschiedlich verhalten. Außerdem würden die verschobenen Siedetemperaturen durch herkömmliche kubische EoS wie PR-EoS und RK-EoS nicht genau modelliert. In dichten Matrizen (Schiefer und dichte Sandsteine) ist die Modellierung des Phasenwechselverhaltens von Kohlenwasserstoffen äußerst wichtig, da begrenzte Poren (< 1000 nm) das dichte Gestein zu einem beträchtlichen Prozentsatz ausfüllen.

Die Untersuchung wurde durch die Untersuchung des Verdampfungsverhaltens einkomponentiger Lösungsmittel (Heptan und Oktan) eingeleitet. Anschließend konzentrierte sich die Studie auf kompliziertere Mischungen mit binären und ternären Kohlenwasserstoffkomponenten. Tabelle 3 zeigt den Stoffmengenanteil und die Reinheit der verwendeten Alkane.

Das PR-EoS wurde verwendet, um Zweiphasenhüllen für die einkomponentigen und mehrkomponentigen Kohlenwasserstofflösungsmittel zu modellieren. Die zweiphasigen Hüllkurven wurden mit der Software Computer Modeling Group (CMG) generiert. Die ausgewählten Temperatur- und Druckbereiche für die Berechnungen der Phasenhülle waren 0 °C (273,15 K)–250 °C (523,15 K) und 0 psi (0 bar)–200 psi (13,7 bar). Die mittleren Phasenwechseltemperaturen in den Gesteinen wurden dann mit denen verglichen, die durch die kubische EoS berechnet wurden. Für Gemische wurden die gemessenen Temperaturen mit den vom PR-EoS berechneten Blasenpunkttemperaturen verglichen. Für jeden Versuch wurde der Abweichungsprozentsatz \({(\Delta T}_{v}\%)\) zwischen den verschobenen Temperaturwerten und den berechneten Werten aus dem PR-EoS ermittelt und wie folgt ausgedrückt:

wobei \({T}_{v}\) die vom PR-EoS berechnete Blasenpunkttemperatur bei dem gegebenen Druck ist und \({T}_{exp}\) die gemessene Verdampfungstemperatur im Gestein ist. Tabelle 4 (siehe Abschnitt „Ergänzendes Material“) zeigt die gemessene Siedetemperatur des Lösungsmittels in jedem Gestein bei verschiedenen Umgebungsdrücken und den Abweichungsprozentsatz (\(\Delta {T}_{v}\%\)) zwischen den daraus erhaltenen Temperaturen Experimente und solche, die vom PR-EoS modelliert wurden.

Aufgrund der heterogenen Beschaffenheit von Reservoirgesteinen würde sich die Bewegung der Dampfphase innerhalb des porösen Gesteinsmediums bei jedem Versuch leicht ändern, was bedeutet, dass die Temperatur, bei der die erzeugte Blase auf der Gesteinsoberfläche erscheinen würde, geringfügig variieren könnte. Daher wurden die Experimente mehr als einmal wiederholt, um durch Mittelung der gemessenen Siedetemperaturen repräsentative Werte zu erhalten. Die Mittelwerte der Phasenübergangstemperaturen bei verschiedenen Drücken unter Massenbedingungen wurden in der Analyse berücksichtigt, wie in den Abbildungen dargestellt. 4, 5, 6 und 7. Die Werte für die Massenbedingungen wurden der Literatur oder anderen Quellen (Kataloge usw.) entnommen und es wurden sehr vergleichbare Werte zwischen der PR-EoS- und Massenmessung der Verdampfungstemperaturen beobachtet, wie in diesen Diagrammen zu sehen ist. Die gemessenen Phasenübergangstemperaturen der Lösungsmittel im Reservoirgestein unterschieden sich von der Massenmessung und den berechneten Werten aus PR-EoS.

Abbildung 3 zeigt die Erzeugung der Dampfphase von reinen Lösungsmittel- und Kohlenwasserstoffgemischen in verschiedenen Lagerstättengesteinsarten und -drücken. Tabelle 5 (siehe Abschnitt „Ergänzendes Material“) zeigt die gemessene Siedetemperatur des Lösungsmittels in jedem Gestein bei jedem ausgewählten Druck und den Abweichungsprozentsatz \((\Delta {T}_{B}\%\)) zwischen den erhaltenen Durchschnittstemperaturen Die Experimente und diejenigen, die unter Massenbedingungen gemessen wurden, sind wie folgt angegeben:

Dabei ist \({T}_{B}\) der Siedepunkt des Lösungsmittels im Massenzustand und \({T}_{exp}\) die experimentelle Verdampfungstemperatur im Gestein. Bei reinen Kohlenwasserstofflösungsmitteln (Heptan und Oktan) wurde beobachtet, dass die Abweichungsprozentsätze zwischen 4,4 (1,6 % in Kelvin-Einheiten) und 19,7 % (5,2 % in Kelvin-Einheiten) schwankten, was auf das Vorhandensein begrenzter Poren im Reservoirgestein zurückzuführen ist. Bei Kohlenwasserstoffgemischen wurde hingegen beobachtet, dass die Abweichungsprozentsätze zwischen 1,4 (0,4 % in Kelvin-Einheiten) und 27,6 % (5,3 % in Kelvin-Einheiten) schwankten.

(a) Verdampfung von reinem Heptan in Sandstein bei 137 °\(\mathrm{C }\) und 64,7 psi; (b) Verdampfung von reinem Oktan in Kalkstein bei 163 °\(\mathrm{C}\) und 64,7 psi; (c) Verdampfung einer Pentan-Heptan-Mischung in dichtem Sandstein bei 134 °\(\mathrm{C}\) und 114,7 psi; (d) Verdampfung einer Pentan-Heptan-Oktan-Mischung in Schiefer bei 127 °\(\mathrm{C}\) und 64,7 psi.

Die Abbildungen 4 und 5 zeigen die gemessenen Verdampfungstemperaturen von Heptan bzw. Oktan als reine Lösungsmittelkomponenten in Sandstein, Kalkstein, dichtem Sandstein und Schiefer. Die Abbildungen 6 und 7 zeigen die gemessenen Verdampfungstemperaturen der Pentan-Heptan-Mischung und der Pentan-Heptan-Oktan-Mischung in Sandstein, Kalkstein, dichtem Sandstein bzw. Schiefer. Darüber hinaus präsentieren sie die berechneten Zweiphasenhüllen der getesteten Lösungsmittel unter Verwendung des klassischen PR-EoS, einschließlich der Massensiedetemperaturen jedes Lösungsmittels, die experimentell unter Massenbedingungen ohne Kapillareffekte gemessen wurden. Aufgrund des Kapillareffekts im Gestein lagen die prozentualen Abweichungen zwischen den gemessenen und berechneten Phasenwechseltemperaturen bei reinen Lösungsmitteln (Heptan und Oktan) zwischen 4,4 (1,6 % in Kelvin-Einheiten) und 19,3 % (5,1 % in Kelvin-Einheiten). . Bei Mehrkomponenten-Lösungsmitteln lagen die Abweichungsprozentsätze hingegen zwischen 2,1 (0,7 % in Kelvin-Einheiten) und 25,7 % (5 % in Kelvin-Einheiten).

Mittlere Verdampfungstemperaturen von Heptan in verschiedenen Gesteinen und berechnete Phasenübergangstemperaturen, die aus dem PR-EoS bei verschiedenen Drücken ermittelt wurden. Die experimentellen Daten wurden aus der Phasenänderungsmessung unter Volumenbedingungen gewonnen.

Mittlere Verdampfungstemperaturen von Oktan in verschiedenen Gesteinen und berechnete Phasenübergangstemperaturen, erhalten aus PR-EoS bei verschiedenen Drücken. Die experimentellen Daten wurden aus der Phasenänderungsmessung unter Volumenbedingungen gewonnen.

Mittlere Verdampfungstemperaturen von Pentan-Heptan-Mischungen in verschiedenen Gesteinen und berechnete Blasenpunkt-/Taupunkttemperaturen, ermittelt aus PR-EoS bei verschiedenen Drücken. Die experimentellen Daten wurden aus der Phasenänderungsmessung unter Volumenbedingungen gewonnen.

Mittlere Verdampfungstemperaturen von Pentan-Heptan-Oktan-Gemischen in verschiedenen Gesteinen und berechnete Blasenpunkt-/Taupunkttemperaturen, die aus dem PR-EoS bei verschiedenen Drücken erhalten wurden. Die experimentellen Daten wurden aus der Phasenänderungsmessung unter Volumenbedingungen gewonnen.

Abbildung 8a–d veranschaulichen die Abweichung der experimentell gemessenen Verdampfungstemperaturen im Gestein von den Massenmessungen von Heptan, Oktan, binärer Mischung (Pentan-Heptan) und ternärer Mischung (Pentan-Heptan-Oktan). Die durchgezogenen Linien stellen eine Nullabweichung zwischen den Massenwerten und den Temperaturmessungen im Gestein dar. Bei reinen Lösungsmitteln (Abb. 8a, b) wurde die Verschiebung der gemessenen Verdampfungstemperaturen gegenüber den Massenmessungen bei allen ausgewählten Drücken und Gesteinsarten beobachtet. Systematisch ist die Temperatur, die erforderlich ist, damit bei einem gegebenen Druck das Sieden beginnt, ausnahmslos niedriger als bei Massenbedingungen. Bei binären und ternären Mischungen wurden hingegen relativ geringe Abweichungen beim Atmosphärendruck festgestellt (Abb. 8c, d). Mit zunehmendem Druck nahm die Differenz zwischen den gemessenen Werten und den Massenwerten zu. Es wurde beobachtet, dass die zum Sieden erforderlichen Temperaturen bei höheren Drücken niedriger waren als im Massenzustand (Abb. 8c, d), ähnlich wie bei Einzelkomponentenfällen (Abb. 8a, b).

(a) Abweichung der gemessenen Verdampfungstemperaturen von Heptan von Massenmessungen. (b) Abweichung der gemessenen Verdampfungstemperaturen von Oktan von Massenmessungen. (c) Abweichung der gemessenen Verdampfungstemperaturen der Pentan-Heptan-Mischung von Massenmessungen. (d) Abweichung der gemessenen Verdampfungstemperaturen der Pentan-Heptan-Octan-Mischung von Massenmessungen.

Auch die Kapillareigenschaften der Gesteine ​​wie Permeabilität, Porentextur, Benetzbarkeit und Tongehalt können beim Siedeprozess eine Rolle spielen. Alle diese Parameter beeinflussen die Phasenverteilung und den Einschluss des erzeugten Gases, was letztendlich zu einem unterschiedlichen Phasenverhalten in Mehrkomponentensystemen führt. In Situationen, in denen ein einkomponentiges Lösungsmittel vorhanden ist, wird in der Phase des Phasenübergangs ein großer Prozentsatz der Dampfphase nicht von der flüssigen Phase derselben Flüssigkeit unterbrochen oder eingefangen20. Dieses Phänomen erklärt die Ursache für merkliche Temperaturabweichungen reiner Lösungsmittel von ihren normalen Siedepunkten (Abb. 8a,b). Andererseits schränkt die flüssige Phase schwererer Komponenten mit höheren Siedetemperaturen bei Mehrkomponentenlösungsmitteln die Bewegung der Dampfphase leichterer Komponenten ein, wie in unserer vorherigen Studie20 in Mikrofluidikchips aus Silikatglas beobachtet. Die Verzögerung des Auftretens von Dampfblasen auf der Gesteinsoberfläche führt zu einer Verringerung der Temperaturschwankungen insbesondere beim Atmosphärendruck. Daher ist der Einfluss der Gesteinsgrenzflächeneigenschaften bei Mehrkomponentensystemen stärker ausgeprägt, was weiterer Forschung bedarf.

Die meisten früheren Studien zum Kapillareffekt auf das Phasenverhalten wurden für isotherme Bedingungen und sich ändernden Druck durchgeführt. Diese Studien beschränken sich auf theoretische und rechnerische Entwicklungen mit begrenzten experimentellen Überprüfungen. Sie kamen zu dem Schluss, dass im Vergleich zu den Massenbedingungen für die Verdampfung niedrigere Drücke erforderlich sind, was mit der Kelvin-Gleichung6,7 übereinstimmt. In diesen Studien wurden Kohlenwasserstoffgase (typischerweise Propan) verwendet. In der vorliegenden Studie haben wir jedoch flüssige Kohlenwasserstoffe und nicht-isotherme Bedingungen getestet. Dies ist ein häufiger Fall bei Öllagerstätten, in denen Lösungsmittel zusammen mit Dampf verwendet wurden, um die Ölgewinnung zu verbessern. Die Mindesttemperaturanforderung für diese Art von Anwendungen ist ein kritisches Problem27, aber theoretische Modelle und, was noch wichtiger ist, experimentelle Daten sind für diese Art von Anwendungen selten. Die Tendenz bestand darin, flüssige Kohlenwasserstoffe (Pentan-Decan-Bereich) statt gasförmiger (Propan-Butan) zu verwenden, um eine effizientere Durchmischung und eine geringere Asphaltenausfällung zu erreichen.

Experimentelle Beweise für diese Art von Kohlenwasserstoffen sind selten. Alfi et al.28 testeten Hexan, Heptan und Oktan auf nanofluidischen Chips bei variablen Temperaturen. Cho et al.29 verwendeten mesoporöse Silicamaterialien für eine Decan-Methan-Mischung. Beide Studien berichteten über einen sehr leichten Anstieg der Blasenpunkttemperaturen, was mit der Kelvin-Gleichung im Einklang steht. Der Mangel an experimentellen Daten ist ein kritisches Problem bei diesem komplexen Phänomen, wie Barsotti et al.22 nach ihrer ausführlichen Übersicht über den Kapillareffekt auf das Phasenverhalten schlussfolgerten. Sie wiesen darauf hin, dass es noch viele Unbekannte über den kapillaren Kondensations-/Verdampfungs- und Einschluss-induzierten Phasenübergang gibt. Dies erfordert weitere experimentelle Beweise.

Mit den Bemühungen um Gesteinsexperimente haben wir substanzielle experimentelle Beweise geliefert. Die Daten widersprechen unter bestimmten Bedingungen den Theorien (Kelvin-Gleichung), insbesondere bei höheren Temperaturen und Drücken (Abb. 4, 5, 6 und 7). Dies könnte auf die mittleren Eigenschaften zurückzuführen sein. Gesteine ​​sind komplexer als Mikro-/Nanosplitter, da sie ein breites Spektrum an Kapillargrößen mit komplexen Netzwerkeigenschaften, Benetzbarkeitseigenschaften und mineralogischen Faktoren (Tongehalt usw.) darstellen. Dies erfordert weitere Klärungen und es besteht die Hoffnung, dass die in dieser Arbeit bereitgestellten experimentellen Daten für weitere experimentelle und rechnerische Studien nützlich sein werden.

Das Verständnis des Phasenverhaltens in Reservoirgesteinen ist wichtig, um präzise Vorhersagen über die Dynamik und Verteilung von Flüssigkeiten in porösen Medien zu erhalten. Der Einfluss des Einschlusseffekts auf das Verdampfungs- und Kondensationsverhalten ist in dichten Reservoirs wie Schiefer und dichten Sandsteinmatrizen ausgeprägter. Das Vorhandensein von Nanoporen in durchlässigen Gesteinen (Berea-Sandstein und Indiana-Kalkstein) könnte auch zu verschobenen Phasenübergangstemperaturen führen, wie in Tabelle 4 und Abbildungen beobachtet. 4, 5, 6 und 7. Die prozentualen Abweichungen der gemessenen Verdampfungstemperaturen in allen Gesteinsproben von den Massenmessungen lagen zwischen 4,4 % (1,6 % in Kelvin-Einheiten) und 19,7 % (5,2 % in Kelvin-Einheiten) mit Einzelkomponenten Lösungsmittel und 1,4 % (0,4 % in Kelvin-Einheiten) bis 27,6 % (5,3 % in Kelvin-Einheiten) bei den Kohlenwasserstoffgemischen. Die verschobenen Phasenübergangstemperaturen wurden auch mit den modellierten Zweiphasenhüllen der ursprünglichen Version von PR-EoS verglichen, wie in Tabelle 5 und Abbildungen beobachtet. 4, 5, 6 und 7. Die prozentualen Abweichungen der gemessenen Verdampfungstemperaturen von den berechneten Werten betrugen mindestens 4,4 % (1,6 % in Kelvin-Einheiten) bei Einkomponenten-Lösungsmitteln und 2,1 % (0,7 % in Kelvin-Einheiten) bei den Kohlenwasserstoffmischungen .

Ziel dieser Arbeit war es zu zeigen, wie das Phasenverhalten von Kohlenwasserstoffgemischen in realen Lagerstättengesteinen (kapillargebundene Medien) von den Massenbedingungen abweicht. Dies wurde durch eine experimentelle Studie erreicht. Unsere zukünftige Studie wird sich auf die Modifikation der Originalversion PR-EoS konzentrieren, um sie für die Modellierung des Phasenwechselverhaltens in begrenzten porösen Medien besser anwendbar zu machen. Die in dieser Arbeit bereitgestellten experimentellen Daten könnten bei der Validierung solcher analytischen/rechnerischen Modelle nützlich sein.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Peng-Robinson-Zustandsgleichung

Verbesserte Ölrückgewinnung

Peng Robinson

Redlich Kwong

Dampf-Flüssigkeits-Gleichgewicht

Universelle Gas Konstante

Temperatur

Anziehungsparameter

Molares Volumen

Van der Waals Co-Band

Kompressibilitätsfaktor

Konstanten

Druck

Analyse der Porengrößenverteilung

Hochdruck-Hochtemperatur

Kelvin

Grad Celsius

Zweite

Pfund pro Quadratzoll

Abweichungsprozentsätze

Siedepunkt des Lösungsmittels im Massenzustand

Experimentelle Verdampfungstemperatur im Gestein

Berechnete Blasenpunkttemperatur vom PR-EoS

Prozentsatz

Kohlenstoffatom

Wasserstoffatom

Heptan

Oktan

Lösungsmittel-über-Dampf-Injektion in gebrochene Lagerstätten

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Diese Forschung wurde unter dem NSERC Industrial Research Chair in Unconventional Oil Recovery des zweiten Autors (TB) (Industriepartner sind Petroleum Development Oman, Husky Energy, Saudi Aramco, Suncor, CNRL und BASF) und einem NSERC Discovery Grant (Nr.: RES0011227) durchgeführt. . Wir bedanken uns für diese Unterstützung. Der Erstautor (IK) dankt Petroleum Development Oman Co. (PDO) für die finanzielle Unterstützung seines Graduiertenstudiums an der University of Alberta. Wir möchten uns auch bei Computer Modeling Group Ltd. (CMG) dafür bedanken, dass sie der University of Alberta den Zugang zur Nutzung ihrer Simulationssoftware gewährt hat, die uns die notwendige Hilfe bei der Durchführung der VLE-Berechnungen bot.

Department of Civil and Environmental Engineering, School of Mining and Petroleum Engineering, 7-277 Donadeo Innovation Centre for Engineering, University of Alberta, 9211 - 116th Street, Edmonton, AB, T6G 1H9, Kanada

Ilyas Al-Kindi & Tayfun Babadagli

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IA-K.: Datenkuration, Schreiben – Originalentwurfsvorbereitung, Untersuchung, Visualisierung. TB: Konzeptualisierung, Methodik, Supervision, Schreiben-Rezensieren und Bearbeiten.

Korrespondenz mit Tayfun Babadagli.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Al-Kindi, I., Babadagli, T. Phasenverhalten ein- und mehrkomponentiger flüssiger Kohlenwasserstoffe in echten Reservoirgesteinen. Sci Rep 13, 4507 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-31651-3

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Eingegangen: 11. Dezember 2022

Angenommen: 15. März 2023

Veröffentlicht: 18. März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-31651-3

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